凝聚態(tài)物理學(xué)家改寫《馬說》，實現(xiàn)神奇的超摩爾材料

在凝聚態(tài)物理學(xué)領(lǐng)域，量子摩爾材料研究正當(dāng)時。本文將從一篇物理學(xué)版《馬說》講起，以期待讀者能夠欣賞該領(lǐng)域的新進展：得到更大晶格長度的 super-moiré 材料。我們將領(lǐng)略 super-moiré 材料所帶來的神奇物理效應(yīng)，以及該研究如何完成從理論到計算再到實驗的完整閉環(huán)，實現(xiàn)前人開拓卻所不及的整數(shù)磁通布洛赫態(tài)和整數(shù)BZ振蕩，一窺其為量子世界研究開辟新路徑。

撰文 | 馬亞琪（香港科技大學(xué)）、黃美珍（香港科技大學(xué)）、卡洛、王寧（香港科技大學(xué)）

Super-moiré說

世有 moiré，然后有 super-moiré。Moiré 者常有，而super-moiré 不常有。

Moiré 之 super 者，其原胞尺度可達百納米，向之作者不知其能super 而制也。

是 super-moiré 也，其成于常規(guī) moiré 之量子干涉效應(yīng)，波粒二象性之力良有以也。

以百納米之原胞，所含磁通之量亦增百倍，Brown-Zak 振蕩正比于磁場之現(xiàn)象，昭然于世也。

噫！Brown-Zak，侯世達諸前輩得見今日之?dāng)?shù)據(jù)，其必曰“微斯人，吾誰與歸”矣。

題解

這段混搭了韓愈、范仲淹，還有幾位物理學(xué)家的《Super-moiré 說》，讓大家看得一頭霧水，先說一聲抱歉。但就是這樣文白夾雜古今中外的拉扯，其實包含著時下量子摩爾材料研究的新進展[1]。下面的文章，就好像諸位看官中學(xué)時學(xué)古文一樣，可以作為對此進展的賞析來讀。

量子摩爾材料（quantum moiré material）是指人造的二維超晶格材料，對于這類材料的理論、計算和實驗研究，是目前凝聚態(tài)物理學(xué)和量子材料科學(xué)的研究重點。其具體的例子包括雙層轉(zhuǎn)角石墨烯[2]和過渡金屬二硫化物。人們在前者中發(fā)現(xiàn)了超導(dǎo)現(xiàn)象，而目前正在世界范圍內(nèi)如火如荼的分?jǐn)?shù)陳絕緣體——庶幾分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng)的無磁場版本——就是在后者中發(fā)現(xiàn)的。這些材料的一個共同特點是，通過堆疊和旋轉(zhuǎn)，材料中形成的人造 moiré 晶格的尺度可以大于其單層組分中原子晶格的尺度，如單層的石墨烯中碳原子所形成的蜂窩晶格，其鍵長在埃米量級（10^（-10） m），而雙層轉(zhuǎn)角石墨烯的摩爾超晶格，其晶格長度可以到 10 納米（10^（-8） m）量級。在量子多體物理學(xué)和拓?fù)湮锢韺W(xué)中大家所追求的新奇現(xiàn)象，如二維（狄拉克）電子氣、莫特絕緣體、非費米液體、非常規(guī)超導(dǎo)體、量子反常霍爾效應(yīng)（陳絕緣體）和其分?jǐn)?shù)化的版本等等，都是因為這樣的長度尺度和能量尺度的變化而在量子摩爾材料中涌現(xiàn)出來，并且人們可以通過精準(zhǔn)的門電壓、轉(zhuǎn)角、應(yīng)變、垂直電場、外磁場等方式進行調(diào)控，在同一個樣品中實現(xiàn)這些新奇物態(tài)之間的相變，難怪摩爾材料變成了凝聚態(tài)物理學(xué)從理論到計算再到實驗，老少咸宜的熱門話題。

長度尺度和能量尺度的變化和隨之而來的新物理現(xiàn)象，能否在摩爾之上繼續(xù)進行呢？我們這里想要討論的進展，是在摩爾超晶格的基礎(chǔ)上，想辦法繼續(xù)增大超晶格原胞的尺度，把原胞從 10 納米（10^（-8） m）增大到了 100 納米（10^（-7） m）量級，這樣制造出來的二維超晶格材料，就是 Super-moiré[1]。

想要把原胞尺度變得更大，依靠人工堆疊兩種具有相似晶格常數(shù)的材料形成異質(zhì)結(jié)是不可行的。異質(zhì)結(jié)的原胞尺寸由這兩層二維材料間的晶格常數(shù)差所決定，而差是有限的。對于最常見的石墨烯（graphene）和六方氮化硼（hexagonal boron nitride，簡稱 hBN）形成的異質(zhì)結(jié)，它的最大原胞尺度也才 ~14 納米。另一方面，簡單地調(diào)整同質(zhì)結(jié)中兩層相同的二維材料之間的轉(zhuǎn)角也不能實現(xiàn)更大的原胞尺度（雖然之前有不少嘗試）。這是因為在實際材料中，原子排布的不均勻性是一個很大的問題，而且摩爾材料的雙層或者多層之間通過范德瓦爾斯力（而不是三維材料中常見的化學(xué)鍵）聯(lián)系在一起。范德瓦爾斯力不似化學(xué)鍵那么強，原子可以比較容易地調(diào)整位置找到局域基態(tài)，但從整體上看，這會使原子排布更加混亂，不能成為周期性的晶格。

那么如何克服這樣的問題呢？還是那句老話，“遇事不決，量子力學(xué)”。解決問題的辦法是把兩個已經(jīng)穩(wěn)定的 moiré 超晶格再疊加起來，并旋轉(zhuǎn)到合適的角度。當(dāng)是時也，疊加在一起的穩(wěn)定 moiré 超晶格（其原胞大小都在 10 納米左右），其中電子的波函數(shù)（波粒二象性）會發(fā)生干涉效應(yīng)：如果兩個 moiré 之間相對的轉(zhuǎn)角滿足了干涉所需要的公度（commensurate）條件，也就是兩套 moiré 的倒格矢滿足特定關(guān)系時，兩個 moiré 的波長可以發(fā)生干涉，那么這樣干涉出來的波就可以具有更長的波長。如此產(chǎn)生的 super-moiré 超晶格，其晶格長度可以克服上面說的材料的不均勻性，展現(xiàn)出穩(wěn)定的更大原胞的周期性晶格結(jié)構(gòu)。正因為 super-moiré 的形成靠的是兩個穩(wěn)定的 moiré 超晶格中電子波函數(shù)的量子力學(xué)干涉效應(yīng)，而不是機械地通過旋轉(zhuǎn)讓原子密度簡單地在幾何上排列出更大的周期（遑論實際材料中原子排布天生不均勻，原子密度不能真正形成周期），所以說 “波粒二象性之力良有以也”。我們目前所得到的實驗結(jié)果，其實只是理論中滿足公度條件的諸多干涉波長中的一種，可以預(yù)期此路一開，還會有更多的 super-moiré 材料被制造出來，在更大長度尺度上的新奇量子多體物理學(xué)現(xiàn)象和拓?fù)湮锢韺W(xué)現(xiàn)象會不斷涌現(xiàn)。

那么有了更大晶格長度的 super-moiré，我們用它來展示什么新的物理現(xiàn)象呢？這就需要提到引言的《Super-moiré 說》中嵌入的幾位物理學(xué)家“Brown-Zak，侯世達諸前輩”和電子在晶格中的周期勢場和磁場的共同作用下，所展示的侯世達蝴蝶（Hofstadter butterfly）和 Brown-Zak 量子振蕩效應(yīng)了。

侯世達的蝴蝶與 Brown-Zak 的振蕩

侯世達的蝴蝶（Hofstadter butterfly）不是混沌現(xiàn)象中經(jīng)常提到的蝴蝶效應(yīng)，侯世達也不是中國人，而是美國物理學(xué)家 D. R. Hofstadter（不得不說他的中文譯名很接地氣）。他在 1970 年代通過數(shù)值計算得到了在二維周期性勢場和垂直磁場中電子的量子運動的能譜圖，形如蝴蝶，故得名。他的結(jié)果也成為了現(xiàn)代科學(xué)計算數(shù)據(jù)可視化的早期范例之一[3]。

圖 1. 侯世達繪制的“蝴蝶圖”，描述二維正方形晶格中的電子的能級關(guān)于外加磁場的函數(shù)形式，形如蝴蝶。圖片來自文獻[4]。

二維正方形晶格中的電子的能級關(guān)于外加磁場的函數(shù)形式如圖 1 所示，該譜圖在數(shù)學(xué)結(jié)構(gòu)上最顯著的特征是，在特定的磁場數(shù)值下（橫軸），電子可以處在的能量本征態(tài)（縱軸）可以隨著磁場的變化發(fā)生復(fù)雜的分裂，并產(chǎn)生迭代性的分形結(jié)構(gòu)，形如蝴蝶。后面人們發(fā)現(xiàn)蝴蝶翅膀的特征是陳整數(shù)，所以侯世達蝴蝶在后來的整數(shù)量子霍爾效應(yīng)理論和拓?fù)淞孔訑?shù)理論中都有重要的作用。產(chǎn)生這樣圖案的實質(zhì)原因是，在公度（commensurate）的條

場為零，可以擺脫磁場的束縛恢復(fù)自由的狀態(tài)，這樣在周期晶體中自由運動的電子的波函數(shù)，稱為布洛赫態(tài)（Bloch state），得名于瑞士物理學(xué)家 Felix Bloch（1905-1983），如圖 2.a 所示。侯世達蝴蝶能譜中的電子，在滿足磁場公度條件的時候，其波函數(shù)就是布洛赫態(tài)，其能量就是圖1 中有顏色的地方，此時電子可以傳導(dǎo)，考慮到此時有磁場（雖然電子在公度時感受不到），電子的波函數(shù)就被稱為磁布洛赫態(tài)；而在不滿足磁場的公度條件時，電子的波函數(shù)則處于絕緣態(tài)，其能量就是圖1 中空白的地方。

處在磁布洛赫態(tài)中的電子，因為不受磁場的束縛，可以保持彈道輸運，好像金屬中的自由電子在能帶中一樣（圖 2.c）；如果調(diào)節(jié)磁場，把電子的狀態(tài)調(diào)節(jié)到圖 1 中空白的地方，此時電子就好像進入能帶中間的能隙而被約束，不能參與導(dǎo)電（圖 2.b）。如果可以測量侯世達蝴蝶（就是在二維周期性晶格勢場和垂直磁場中的電子）的輸運性質(zhì)，并觀察其電導(dǎo)隨著磁場的關(guān)系，那么可以看到隨著磁場的變化，

穿過晶格原胞的磁通在“滿足—不滿足”公度條件的狀態(tài)之間變化；

電子的行為也就在對于磁場的“自由—約束”狀態(tài)之間變化；

其電導(dǎo)也就會出現(xiàn)隨著磁場“導(dǎo)電—不導(dǎo)電”的振蕩行為。

這樣的振蕩行為被稱為 Brown-Zak 振蕩（簡稱 BZ 振蕩），如圖 2. d, e, f 所示，得名于美國物理學(xué)家 Edmond Brown[5]和以色列物理學(xué)家 Joshua Zak[6]。這二位理論物理學(xué)家在 1960 年代就曾考慮過均勻磁場對于布洛赫電子運動的影響，可以說侯世達在 1970 年代的工作是建立在 Brown-Zak 的基礎(chǔ)之上的，只是 Brown-Zak 更多討論的是磁平移群的數(shù)學(xué)結(jié)構(gòu)，而侯世達則把計算所得的蝴蝶能譜，還有能譜的分形結(jié)構(gòu)挖掘了出來。

圖 2. 晶格原胞尺寸和磁場的公度條件及 BZ 振蕩。a. 沒有磁場時，電子在晶格勢場中自由運動，其波函數(shù)為布洛赫波。b. 有磁場但不滿足公度條件時，電子運動受到束縛。c. 滿足公度條件 /0 = /時，即穿過晶格原胞的磁通量為磁通量子的 / 倍，電子感受到的有效磁場為零，電子恢復(fù)磁布洛赫波的自由狀態(tài)。a,b,c, 來自文獻[8]。d. 當(dāng)晶格原胞（灰色六邊形）較小時，需要多個原胞才能承載一個磁通量子。藍色六邊形表示在一定磁場強度下承載一個磁通量子需要的面積，灰色箭頭表示一個磁通量子。即一個晶格原胞只能穿過分?jǐn)?shù)個磁通量子，也就是 /0 =1/( = 1,2,3, … ) 。那么實驗上可以看到隨 1/ 做周期性變化的分?jǐn)?shù) BZ 振蕩，如圖 e 所示。當(dāng)晶格原胞變大時，在同樣的磁場下一個原胞（super-moire 原胞，紅色六邊形）能承載整數(shù)個磁通量子，即/0 = ( = 1,2,3, … )。那么實驗上可以看到隨 做周期性變化的整數(shù) BZ 振蕩，如圖 f 所示。

行文至此都是理論和計算物理學(xué)家的游戲，在真實的二維材料中，能否觀察到侯世達蝴蝶和 BZ 振蕩呢？一如地球上的很多事情，理想和現(xiàn)實的差距就是那么大，那么不遂人意。這

要在真實的物理材料中觀察到 BZ 振蕩，需要盡量地增大晶格原胞的面積（就是原胞的尺寸），這樣才能在一個原胞中盡可能多地囊括磁通量子的 / 倍，才能看到系統(tǒng)的電導(dǎo)隨著磁場，以/ 為周期的 BZ 振蕩行為。圖 2. d, e, f 就是這樣現(xiàn)象的示意圖。

直到近些年，侯世達蝴蝶和 BZ 振蕩才在二維量子材料中被實現(xiàn)。2013 年，通過將 hBN 和石墨烯的晶軸對齊，英國曼徹斯特大學(xué)的 Fal'ko 和 Geim（2010 年諾貝爾物理學(xué)獎得主，因為發(fā)現(xiàn)石墨烯而聞名）得到了 Graphene/hBN（縮寫為 G/hBN）摩爾超晶格，其波長在 10 納米左右。這個數(shù)值比石墨烯的晶格常數(shù)大了將近 40 倍，意味著原胞面積增大

說，如 G/hBN 這樣的普通 moiré 材料中的原胞面積 仍然不夠大。只要把 增大，比如原胞的線性尺度從 10 納米增大到 100 納米，原胞的面積就可以再增大了 100 倍，所需要看到同樣 BZ 振蕩的磁場就可以減小 100 倍——這就是 super-moiré 材料發(fā)揮作用的地方。如前所述，我們的 super-moiré 提供了一種創(chuàng)造周期為幾十個納米的結(jié)構(gòu)，這為研究侯世達能譜和整數(shù) BZ 振蕩提供了一個良好的平臺。

世有 moiré，然后有 super-moiré

構(gòu)建 super-moiré，就是要構(gòu)建尺度為 ~100 納米的周期性勢場。正如前文中所提到的，在量子摩爾材料的構(gòu)建方法中，異質(zhì)結(jié)中原胞尺寸有限，小于需要的長度；大尺度周期性結(jié)構(gòu)在極小轉(zhuǎn)角的同質(zhì)結(jié)中是可能的，但是在現(xiàn)實中結(jié)構(gòu)弛豫會導(dǎo)致嚴(yán)重的不均勻性。直到現(xiàn)在，整數(shù)磁通的 BZ 振蕩只在非常有限的系統(tǒng)中被實現(xiàn)。同時，在這些系統(tǒng)中，電荷捕獲中心（charge trap centers）、雜質(zhì)、角度不均勻性和層間耦合引起的電子能帶變化都會阻礙整數(shù)磁通布洛赫態(tài)的實現(xiàn)。

我們的解決辦法，是通過兩個穩(wěn)定的 moiré 超晶格的堆疊和旋轉(zhuǎn)，讓當(dāng)兩套 moiré 的倒格矢滿足公度關(guān)系，此時電子波函數(shù)發(fā)生量子力學(xué)干涉效應(yīng)，進而可以實現(xiàn) super-moiré 的更大周期[1]。如圖 3.a 所示，通過把單層石墨烯和 1.0° 的轉(zhuǎn)角六方氮化硼（twisted hBN，簡稱 t-hBN）對齊，我們創(chuàng)造了兩個小尺度的摩爾結(jié)構(gòu)：一個是 14.4 納米的 t-hBN moiré，另一個是 13.0 納米的 G/hBN moiré。這兩個摩爾結(jié)構(gòu)會相互干涉從而形成一個 63.2 納米的 super-moiré 結(jié)構(gòu)，在主狄拉克點（Main Dirac point，單層石墨烯的本征電阻峰，對應(yīng) tot = 0）附近出現(xiàn)的電阻峰證明了這一點 （圖 3.c）。如此構(gòu)造簡潔干脆，卻效果顯著。通常使用的 hBN 晶體是自然堆疊的 AA’結(jié)構(gòu)，通過小角度堆疊兩個奇數(shù)層的 hBN 晶 體，可以創(chuàng)造一個平行堆疊的界面。這樣的堆疊方式會在界面處產(chǎn)生第一個 t-hBN moiré 圖案（圖 3.a的右邊），其中對稱性破缺會產(chǎn)生一個周期性勢場[9]。這個勢場是靜電性的，并且可以在沒有直接接觸的情況下影響相鄰的材料。同時，當(dāng)單層石墨烯進一步和t-hBN 對齊，石墨烯和 hBN 之間的晶格常數(shù)差可以產(chǎn)生第二個 G/hBN moiré 圖案（圖 3.a 的左邊）。在 t-hBN 和 G/hBN 界面處產(chǎn)生的勢場擁有不同的周期和幅度（示意圖如圖 3.b）。通過控制 G/hBN 和 t-hBN 中的轉(zhuǎn)角大小，這兩個摩爾結(jié)構(gòu)可以產(chǎn)生量子干涉并形成 t-hBN/G/hBN super-moiré 結(jié)構(gòu)（圖 3.a 的中間），這個新的摩爾結(jié)構(gòu)通常具有比兩個單摩爾結(jié)構(gòu)更大的周期尺度。這樣，在石墨烯中運動的電子會感受到一個大尺度的 super- moiré 勢場（圖 3.b）。

圖 3. Super-moiré 周期性勢場的產(chǎn)生。 a. 兩個單摩爾結(jié)構(gòu)和 super-moiré 結(jié)構(gòu)的示意圖；b. t-hBN 和 G/hBN勢場疊加的示意圖，以此產(chǎn)生大周期的 t-hBN/G/hBN 勢場；c. 縱向電阻隨載流子濃度的變化關(guān)系（T =1.5K）。數(shù)據(jù)來自文獻 [1]。

微 super-moiré，吾誰與歸

變化的量子 振蕩，即整數(shù) BZ 振蕩，這項工作不僅為研究高磁通（/ > 1）下的侯世達蝴蝶能譜提供了機會，而且為創(chuàng)造均勻的大尺度超摩爾（super-moiré）周期性勢場提供了新的方法。從 1960 年代的 Brown-Zak，到 1970 年代的侯世達，到 graphene 和 moiré 時代的 Fal’ko 和 Geim，再到今天的 super-moiré，二維周期性勢場和垂直磁場中電子的量子運動的故事，從理論到計算再到實驗，終于在地球上實驗室里面畫了一個完整的圈。所以說如果 Brown-Zak，侯世達諸位前輩看到當(dāng)下的進展，“其必曰：微斯人，吾誰與歸？”

當(dāng)然，在我們之前，其他人也探索了類似的現(xiàn)象。比如堆疊兩個 hBN/G 界面形成 hBN/G/hBN 結(jié)構(gòu)[11]，或者堆疊兩個 G/G 界面形成三層轉(zhuǎn)角石墨烯結(jié)構(gòu)[12]。這兩個結(jié)構(gòu)的共同點是使用相同類型的 moiré 堆疊，通過相鄰層之間的近鄰耦合（proximity coupling）形成 super-moiré。但這種設(shè)計有兩個缺點：首先，相鄰層之間距離固定導(dǎo)致勢場強度無法調(diào)節(jié)；此外，由于近鄰耦合要求不同層材料在空間上不能離太遠，因此想要疊加更多層結(jié)構(gòu)來制造更復(fù)雜的 super-moiré 幾乎不可能。

不同的是，我們所采用的 t-hBN/G/hBN super-moiré 結(jié)構(gòu)由不同類型的moiré 組成，避開了上面兩個缺點。這是因為 G/t-hBN 中 t-hBN 的勢場來自于界面處電極化產(chǎn)生的靜電勢，這種勢場允許不同層材料在空間上的分離，并且可以通過變化 hBN 厚度來調(diào)節(jié)勢場強度。此外，hBN 作為一個絕緣體，不直接參與電子輸運，相對于三層轉(zhuǎn)角石墨烯這種電子性質(zhì)被層間相互作用強烈改變的系統(tǒng)，G/t-hBN super-moiré 結(jié)構(gòu)是一個相對干凈的系統(tǒng)。這種通過量子力學(xué)干涉效應(yīng)制造的 super-moiré 器件，將有望實現(xiàn)清晰可控的高密度單光子源陣列、三維拓?fù)浣^緣體[13]等，將會在量子通信和量子計算等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。

參考文獻

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