獲2023年物理諾獎的阿秒科學：深度解讀實驗與理論

今年的諾貝爾物理獎授予阿秒科學（Attosecond Science），引起了公眾對“阿秒”這個詞的關(guān)注。阿秒光學技術(shù)打開了一扇窗戶，使得探測原子中的電子動力學成為可能。阿秒科學是目前超快光學（Ultrafast Optics）最前沿的科研領(lǐng)域之一。

本文將簡要回顧阿秒科學的發(fā)展歷程，介紹里程碑式的科研工作及相關(guān)科學家，解讀阿秒科學及超快光學中的一些重要實驗技術(shù)與理論方法，分析相關(guān)物理名詞的含義。

撰文 | 陳少豪（麻省理工學院）

阿秒有多快？

阿秒科學要先從什么是阿秒說起。阿秒（Attosecond）是一個時間單位，等于10^（-18）秒。寫成小數(shù)形式就是0.000000000000000001秒，小數(shù)點后面有17個零。這是一個非常非常非常短的時間。宇宙的年齡大約10^18秒， 也就是說， 1阿秒比1秒，相當于1秒比整個宇宙年齡。比阿秒大一千倍的時間單位是飛秒（Femtosecond，即10^（-15）秒），如此類推，依此是皮秒（Picosecond，即10^（-12）秒），納秒（Nanosecond，即10^（-9）秒），微秒（Microsecond，即10^（-6）秒）等。

要探測或拍攝運動過程，所用工具的時間靈敏度必須比運動本身的時間尺度要小很多。舉個日常生活的例子，拍攝一個快速運動中的足球。如果用普通相機拍照，在相機曝光時間內(nèi)，球的位置發(fā)生了改變，那么拍出來的照片是多個位置的圖像重疊的結(jié)果，因此模糊不清。若用高速相機，曝光時間很短，在曝光時間內(nèi)，球幾乎不運動，這樣才能拍攝到清晰的照片。通過電子器件控制快門，高速相機的時間靈敏度達到微秒量級，才可拍攝到子彈的運動。

圖1. 高速相機拍攝的子彈穿過蘋果的照片 | 圖源：webmuseum.mit.edu

然而微觀粒子運動的時間尺度小于1納秒。例如，分子轉(zhuǎn)動的周期約為皮秒量級，分子振動的時間周期約為幾百到幾十飛秒。原子中電子的運動更快，在阿秒量級。以最簡單的氫原子為例，基態(tài)電子的能量為一個原子單位，通過量子力學的不確定性原理估算，其運動的時間尺度約為24阿秒。

電子器件的時間分辨率極限只能到幾十皮秒。要獲得低于一皮秒的分辨率，只能用光學方法。用超快光學技術(shù)實現(xiàn)的飛秒激光脈沖（Femtosecond Laser Pulses），可用于探測分子的運動。基于飛秒激光技術(shù)實現(xiàn)的阿秒光脈沖（Attosecond Pulses of Light），則可用于探測原子中的電子的運動。這就是為什么超快光學這個領(lǐng)域很重要的原因之一。

阿秒實驗技術(shù)的發(fā)展

超快光學是激光物理學的一個分支，主要研究產(chǎn)生時域脈寬小于1皮秒的光脈沖的光學技術(shù)，及其相關(guān)的應用。激光的英文Laser是一個縮寫詞，全稱是Light amplification by stimulated emission of radiation，翻譯過來就是受激發(fā)射的光放大。受激發(fā)射是指處在激發(fā)態(tài)的原子在外來輻射的作用下發(fā)射光子的現(xiàn)象，其機制最早由愛因斯坦于1917年提出。

激光自從1960年問世以來就一直被廣泛應用于科學技術(shù)的各個領(lǐng)域。隨著激光技術(shù)的發(fā)展，激光脈沖（Pulse）的時域脈寬越來越短。以鈦寶石晶體（Ti-sapphire）為增益介質(zhì)，利用鎖模（Mode Locking）技術(shù)可實現(xiàn)飛秒激光脈沖。

1980年代中期，法國籍教授Gérard Mourou與他的加拿大籍博士生Donna Strickland在美國的羅切斯特大學發(fā)明了啁啾脈沖放大（Chirped Pulse Amplification）技術(shù)，并因此獲得了2018年諾貝爾物理學獎。啁啾脈沖放大是實現(xiàn)高強度飛秒激光脈沖的關(guān)鍵技術(shù)之一。啁啾（Chirp）一詞本意是鳥的叫聲。鳥叫聲的音高是隨時間發(fā)生變化的，也就是聲波的振動頻率隨時間變化。啁啾脈沖則是指光脈沖里面的電場振動頻率隨時間變化。

1980年代后期，美國加州理工學院的埃及裔教授Ahmed Hassan Zewail用飛秒激光技術(shù)研究化學反應過程，開創(chuàng)了飛秒化學領(lǐng)域，并因此獲得1999年諾貝爾化學獎。

飛秒激光脈沖的強度（Intensity）很大，可達到1012-1014瓦/平方厘米。將飛秒激光聚焦在惰性氣體（Rare Gas）上，惰性氣體原子會吸收多個光子，出現(xiàn)閾上電離（Above-threshold Ionization）現(xiàn)象。閾上電離因在閾值以上有多個電離峰而得名。早在1979年，法國CEA研究所的科學家Pierre Agostini就首次在實驗中觀測到閾上電離現(xiàn)象。當飛秒激光聚焦在惰性氣體上，還出現(xiàn)了另一個有趣的現(xiàn)象——高次諧波產(chǎn)生（High Harmonics Generation）。1987年，Anne L’Huillier與合作者仍是在法國CEA研究所首次在實驗中觀測到了高次諧波現(xiàn)象。（L’Huillier現(xiàn)為瑞典Lund大學的教授。）

飛秒激光脈沖一般包含有多個電場振動周期，每個振動周期至少不短于1飛秒，對應的波長在紅外（Infrared）波段。因此，若要獲得時域脈寬短于1飛秒的光脈沖，必須用波長更短也就是光子能量更大的光。高次諧波的光子能量是基頻光子能量的數(shù)十倍或上百倍，對應的波長在極紫外（Extreme Ultraviolet）波段，電場振動周期遠小于1飛秒，因此高次諧波具備獲得短于1飛秒的脈沖（即阿秒脈沖）的必要條件。

基于高次諧波產(chǎn)生，再結(jié)合相位匹配（Phase matching）技術(shù)，兩個實驗研究組于2001年分別獨立地實現(xiàn)了阿秒光脈沖。首先是Pierre Agostini的研究組發(fā)展了RABITT （Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon transitions）實驗技術(shù)，首次實現(xiàn)一系列的等間距的阿秒脈沖，即阿秒脈沖鏈（Attosecond Pulse Train），每個脈沖的時域脈寬約為250阿秒。（Agostini現(xiàn)為美國俄亥俄州立大學的榮退教授。）隨后不久，奧地利維也納技術(shù)大學的匈牙利裔教授Ferenc Krausz的研究組發(fā)展了FROG-CRAB（Frequency-resolved optical gating for a complete reconstruction of attosecond bursts）實驗技術(shù)，首次實現(xiàn)單個650阿秒的脈沖。（Krausz現(xiàn)為德國馬克斯.普朗克量子光學研究所的所長。）

巧合的是，這兩個阿秒實驗技術(shù)名稱的縮寫正好是英文單詞兔子、青蛙和螃蟹。另一個測量阿秒脈沖的技術(shù)縮寫為SPIDER（Spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction) ，正好是英文單詞蜘蛛。有業(yè)內(nèi)人士戲稱，阿秒實驗室里建了個“動物園”（Zoo）。

此后，多個研究組相繼刷新阿秒脈沖時域脈寬的記錄，目前最新的紀錄是瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學院（ETH）Hans W?rner教授的研究組于2017年做出的脈寬為43阿秒的光脈沖。

圖2. 阿秒脈沖鏈（黑實線）與飛秒激光的電場振動（紅虛線）。每個阿秒光脈沖相隔半個電場振動周期，形成阿秒脈沖鏈。| 圖源：
https://www.researchgate.net/publication/241772054

阿秒光脈沖誕生后，多個研究組采用泵浦-探測（Pump-probe）方法來研究原子中電子的動力學。這個方法將飛秒激光脈沖與阿秒光脈沖共同作用于惰性氣體，并控制它們的時間差。例如，F(xiàn)erenc Krausz組首次在時域上探測氪（Kr）原子內(nèi)殼層電子電離過程中的俄歇效應（Auger Effect）。除了觀測電離產(chǎn)物，另一個方法是觀測阿秒光脈沖經(jīng)過氣體原子的吸收譜，由此誕生了一個新的子領(lǐng)域——阿秒瞬時吸收（Attosecond Transient Absorption）。包括美國加州伯克利大學Stephen Leone研究組在內(nèi)的多個研究組對阿秒瞬時吸收譜做出一系列成果。阿秒光脈沖的應用不僅局限于氣體中的原子，還可以用來研究固體中的電子動力學，包括美國斯坦福大學David Reis研究組在內(nèi)的多個研究組都在這方面取得了一系列成果。Ferenc Krausz的研究組則用阿秒光脈沖探測人體血液里的生物分子，展開癌癥研究。

由于對高次諧波以及阿秒光脈沖實驗作出奠基性的貢獻，Anne L’Huillier，Pierre Agostini與Ferenc Krausz三位科學家分享了2023年的諾貝爾物理學獎。

如前所述，阿秒光脈沖是通過高次諧波產(chǎn)生的，與通過受激發(fā)射形成的激光脈沖不同。在英文文獻中，很少用阿秒激光（Attosecond Laser Pulse）的說法，更多是采用阿秒脈沖（Attosecond Pulse）或阿秒光脈沖（Attosecond Light Pulse）的說法。根據(jù)傅立葉變換，時域脈寬越小，頻域（即能域）脈寬越大。用量子力學的語言來說就是不確定性原理。時域?qū)挾葹?00阿秒的脈沖在頻域的脈寬很大，達到數(shù)個電子伏特（eV），所以阿秒脈沖不是單色光，沒有激光所具備的單色性。

在大學的小型實驗室里，桌面實驗裝置只能實現(xiàn)強度很低的阿秒光脈沖，強度只有約106瓦/平方厘米，比飛秒激光脈沖低6-7個數(shù)量級。由Mourou教授發(fā)起，歐盟近年來建成了ELI（Extreme Light Infrastructure）研究所，為目前世界上最大的強激光機構(gòu)，預計可實現(xiàn)下一代高強度的阿秒光脈沖。

對更短時間量度的追求還在繼續(xù)，下一個目標是小于1阿秒、即仄秒（即10-21秒）量級的光脈沖。美國科羅拉多大學JILA研究所的Henry Kapteyn和Margaret Murnane實驗組與Andreas Becker理論組合作，產(chǎn)生了更高次的諧波，光子能量更高，達到X射線波段，向時域脈寬更短的仄秒脈沖邁進了一步。仄秒是原子核物理的時間尺度。若能實現(xiàn)仄秒脈沖，將面向原子核內(nèi)部動力學的探測。

阿秒科學中的理論計算

在實驗上實現(xiàn)高次諧波后，相應的理論計算工作也發(fā)展了起來。1992年，美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室的科學家Kenneth Kulander與Kenneth Schafer等人首先提出了半經(jīng)典的再散射模型（Rescattering Model），首次闡明了產(chǎn)生高次諧波的物理原理。在強激光場的作用下，原子中的一個電子發(fā)生隧穿電離，電離的電子在強電場的作用下回歸，并與母離子發(fā)生碰撞。根據(jù)回歸電子動能的不同，可發(fā)生多重電離（Multiple Ionization）或復合（Recombination）。若發(fā)生復合過程，能量將以高次諧波的形式往外發(fā)射。隨后，加拿大國家研究委員會（National Research Council ）的科學家Paul Corkum提出了一個類似的半經(jīng)典模型，稱為三步模型（Three-step Model），也成功地解釋了高次諧波產(chǎn)生。1994年，Corkum與合作者Maciej Lewenstein, M Yu Ivanov, Anne L’huillier等人進一步發(fā)展了一個量子理論。上述這些理論模型為后來在實驗中實現(xiàn)阿秒光脈沖提供了指導思路。

由于阿秒科學的突破主要來自于實驗技術(shù)，諾貝爾獎最終頒給了在實驗上有重大貢獻的三位物理學家，而理論方面沒人獲獎。曾獲得沃爾夫獎的Corkum落選。值得一提的是，在阿秒科學界有很多專業(yè)人士認為Kulander在理論方面的貢獻更大。因高次諧波實驗而獲得諾貝爾獎的L’huillier在理論方面也做出了突出貢獻。

圖3：再散射模型（或三步模型）。在強激光場的作用下，原子中的電子發(fā)生隧穿電離，在強電場的作用下回歸，并與母離子復合，能量以高次諧波的形式往外發(fā)射。| 圖源：Nanophotonics 2015; 4:303–323

與半經(jīng)典模型相比，更完整地描述電子動力學的理論方法是從第一原理（Ab initio）出發(fā)求解含時薛定諤方程（Time-dependent Schr?dinger Equation）。薛定諤方程的解為電子的波函數(shù)（Wavefucntion）。通過波函數(shù)計算可觀測量（Observables），可與實驗中測量的電子電離譜、高次諧波產(chǎn)生、光吸收譜等對照。

求解含時薛定諤方程的方法一般是將含時波函數(shù)用一組基函數(shù)（Basis function）展開，離散化，再用數(shù)值方法求解。一種方法是用實空間（Real Space）網(wǎng)格，另一種方法是用希爾伯特空間（Hilbert Space）的基組展開。對有N個電子的原子，若在3N維度求解，其計算量非常大。由于很多實驗現(xiàn)象只涉及單電子過程，例如單重電離或激發(fā)、高次諧波產(chǎn)生等，因此在理論計算中可采用單電子近似（Single electron approach），簡化計算。對多電子過程，例如多重電離或激發(fā)，可采用約化維度（Reduced dimension）的近似，也可在一定程度上減小計算量。

在處理超短光脈沖在介質(zhì)中傳播的問題時，有些情況下需要將宏觀效應的影響考慮在內(nèi)，對應的理論方法是求解耦合的麥克斯韋波動方程-含時薛定諤方程。麥克斯韋波動方程（Maxwell Wave Equation）是描述經(jīng)典電磁波（包括光）的基本方程，而薛定諤方程則是量子力學中描述非相對論電子的基本方程。

上述這些數(shù)值方法，都可利用并行計算技術(shù)優(yōu)化，在超級計算機上運行程序，從而大大縮短計算時長。

注

作者曾從事阿秒科學的理論研究，特別是對阿秒瞬時吸收譜的理論工作做出貢獻，曾與文中提到的多位科學家有過科研合作。

本文受科普中國·星空計劃項目扶持

出品：中國科協(xié)科普部

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