2023諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)揭曉！了解阿秒脈沖的前世今生

2023年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)授予阿秒激光領(lǐng)域的三位物理學(xué)家，他們?yōu)槲覀儙砹颂剿魑⒂^世界的新工具。人類如何一步步突破最短脈沖？來看它的前世今生。

光是最重要的物理現(xiàn)象之一，一個(gè)閃光過程，可以描述為一個(gè)光脈沖。對(duì)于相干光，由于其所包含的各光譜成分（不同顏色的光）具有相干性，各成分的相位差是固定的，因此可以實(shí)現(xiàn)脈沖的調(diào)制和壓縮，從而獲得持續(xù)時(shí)間極短的相干光脈沖，突破機(jī)械和電子快門的限制，成為創(chuàng)造極限物理時(shí)間尺度的真實(shí)載體。

1960年，美國(guó)休斯飛機(jī)公司下屬休斯實(shí)驗(yàn)室的物理學(xué)家梅曼（Theodore Harold "Ted" Maiman，1927–2007）搭建了世界上第一個(gè)相干光源——一臺(tái)閃光燈泵浦的紅寶石（摻鉻的三氧化二鋁晶體）激光器，輸出波長(zhǎng)是694.3納米。這是一臺(tái)最簡(jiǎn)單的平行平面腔單頻（單色）激光，脈沖寬度在微秒量級(jí)。這臺(tái)激光器的重要性在于它是一種基于完全不同物理過程的嶄新光源，其相干性是愛迪生的鎢絲燈泡所不具備的。盡管在剛出現(xiàn)時(shí)，激光被稱為“尋找應(yīng)用的工具”（a solution looking for a problem），但不久就變得無處不在了，從科研、工業(yè)和軍事到通訊、娛樂和藝術(shù)，以及我們的日常生活—在你的影碟機(jī)里就有至少一臺(tái)激光器、超市收款臺(tái)掃商品條碼的機(jī)器也是激光。

激光剛剛出現(xiàn)，人們就迫不及待地要把脈沖做短，一方面是對(duì)超快現(xiàn)象研究的興趣，另一方面則是對(duì)高峰值功率的追求——在平均功率相同的條件下，脈沖越短對(duì)應(yīng)峰值功率越高。70年代人們把激光脈沖寬度做到了皮秒量級(jí)。到80年代隨著鈦寶石做為一種激光介質(zhì)、以及克爾透鏡鎖模和啁啾脈沖放大等技術(shù)的出現(xiàn)，人們不僅獲得了飛秒級(jí)的激光脈沖，并可以將脈沖能量有效放大。到現(xiàn)在，鈦寶石振蕩器可以獲得脈寬小于5飛秒的輸出，而放大器則可以輸出能量超過330焦耳，壓縮后脈寬21飛秒，從而峰值功率超過10拍瓦（拍瓦=1015瓦特）的脈沖（2017年上海光機(jī)所）。相比之下，三峽水電站的總裝機(jī)容量（最大輸出功率）是2240萬千瓦（2.24×1010瓦）。也就是說，激光的峰值功率大約可以是三峽水電站最大輸出功率的5萬倍。

這樣的超短激光脈沖就為我們提供了一種可以對(duì)微觀世界里的粒子進(jìn)行觀察的閃光燈。如果我們利用探測(cè)器記錄對(duì)應(yīng)于一系列激光脈沖中每個(gè)脈沖的微觀狀態(tài)或粒子運(yùn)動(dòng)的一系列現(xiàn)象，比如光譜、吸收、熒光、粒子動(dòng)量或能量等，就相當(dāng)于給它們拍了一系列高速攝影的照片。我們可以通過這些照片觀察微觀狀態(tài)變化或粒子運(yùn)動(dòng)，從而研究微觀世界現(xiàn)象。從時(shí)間尺度上講，晶體中晶格的振動(dòng)、化學(xué)反應(yīng)、或是分子的轉(zhuǎn)動(dòng)對(duì)應(yīng)于皮秒或更長(zhǎng)時(shí)間，可以用皮秒激光脈沖來觀測(cè)；化學(xué)鍵或小分子的振動(dòng)則發(fā)生在飛秒量級(jí)；而更快的電子運(yùn)動(dòng)，就需要阿秒脈沖才能分辨?；诿}沖激光的現(xiàn)代超快光學(xué)就是沿著這條軌跡發(fā)展起來的。

圖1：微觀運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度。

我們?cè)谌粘Ｉ钪薪佑|到的物理（和化學(xué)）現(xiàn)象，除去引力（重力）作用，絕大多數(shù)都是基于電磁相互作用。比如固體中的電聲子散射、等離激元、超導(dǎo)相變；原子分子中的電子躍遷和電離；化學(xué)和生物反應(yīng)中化學(xué)鍵的斷裂和形成；尤其是光與物質(zhì)的相互作用，例如光電效應(yīng)、各種吸收和輻射、包括激光本身；等等。這些現(xiàn)象的終極物理基礎(chǔ)都是帶電粒子的相互作用及其運(yùn)動(dòng)。電子是常見的帶電粒子中質(zhì)量最小的，比質(zhì)子或原子核要小三個(gè)數(shù)量級(jí)，因此在物理過程中電子的響應(yīng)速度要比原子分子和晶格結(jié)構(gòu)快得多；這也是為什么電子運(yùn)動(dòng)和電子關(guān)聯(lián)是多電子體系中最基礎(chǔ)最核心的物理過程。我們?cè)谄っ牖蝻w秒尺度下觀察到的晶格和分子運(yùn)動(dòng)其實(shí)發(fā)生在電子的運(yùn)動(dòng)之后，是電子運(yùn)動(dòng)的結(jié)果。就好像我們看到城樓上旗幡招展，以為是幡在動(dòng)，其實(shí)是風(fēng)在動(dòng)。電子就是吹動(dòng)旗幡的風(fēng)，是電磁相互作用中首先響應(yīng)，并推動(dòng)其它運(yùn)動(dòng)的原因。例如，在雙原子分子的分解過程中，首先是外層電子吸收光子后躍遷到不穩(wěn)定的高能量狀態(tài)；然后這一躍遷促使分子中的兩個(gè)原子向相反方向運(yùn)動(dòng)最終分離。因此，要想真正透徹地了解這些物理現(xiàn)象，就必須研究電子的超快運(yùn)動(dòng)。

但是電子運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度是比飛秒還快的阿秒量級(jí)?，F(xiàn)有最快的飛秒脈沖（大約0.5到1.5飛秒），其光譜已經(jīng)覆蓋從紅外到紫外波段。由于從紅外到可見再到紫外各個(gè)光波段的產(chǎn)生、傳播、色散及其補(bǔ)償?shù)奶匦浴⒎椒ê图夹g(shù)都有很大區(qū)別，以此光譜為中心進(jìn)一步展寬以求獲得短至0.1飛秒（100阿秒）左右的相干光脈沖從技術(shù)上講是幾乎不可能的。從另一個(gè)角度看，中心波長(zhǎng)在可見到近紅外波段的光周期在1至3飛秒左右，0.1飛秒的脈沖就意味著一個(gè)十分之一周期的脈沖，這也幾乎是不可能實(shí)現(xiàn)的。唯一的辦法是將整個(gè)光譜向短波方向移動(dòng)到深紫外甚至X射線波段。

圖2：典型高次諧波光譜

這其實(shí)也不容易，波長(zhǎng)越短對(duì)應(yīng)光子能量就越高，常見的原子內(nèi)電子或振動(dòng)能級(jí)已經(jīng)不能做為激光的躍遷能級(jí)而滿足要求了，同時(shí)例如等離子體或擺動(dòng)器中的高能電子做為光放大介質(zhì)又存在難度高、價(jià)格更高的問題。因此解決方案仍然要依靠現(xiàn)有的超快激光。隨著激光脈沖能量的提高，再經(jīng)過光學(xué)聚焦，焦點(diǎn)處的功率密度，也就是電場(chǎng)強(qiáng)度就逐漸提高到可以和原子內(nèi)部束縛電子的庫(kù)侖場(chǎng)相比擬了。在這種條件下，電子就可以掙脫原子核的束縛進(jìn)入自由態(tài)，就是電離了。

在激光剛剛問世不久的1963年，美國(guó)俄亥俄州立大學(xué)的E. K. Damon和R. G. Tomlinson以及聯(lián)合飛行器實(shí)驗(yàn)室的R. G. Meyerand, Jr.和A. F. Haught就分別利用紅寶石激光器進(jìn)行了氣體電離的實(shí)驗(yàn)。1965年蘇聯(lián)科學(xué)院列別捷夫物理研究所的L. V. Keldysh提出了隧穿電離的理論。隧穿是說電子好像穿過隧道一樣從原子里跑出來。

1979年法國(guó)賽克勒中心的P. Agostini等人觀察到了閾上電離現(xiàn)象。閾上電離是指電離出來的電子的能量相當(dāng)于幾倍至幾十倍激光光子的能量。這些工作，隨著激光器的發(fā)展，發(fā)展出了強(qiáng)場(chǎng)電離這一領(lǐng)域，專門研究原子分子在強(qiáng)激光場(chǎng)中電離的各種現(xiàn)象。

到1988年，法國(guó)原子和表面物理研究所的M. Ferray和A. L'Huillier等人觀察到強(qiáng)激光照射原子時(shí)產(chǎn)生的高次諧波光譜，就是梳齒形狀的一系列尖峰，每個(gè)尖峰里的光子能量是激光光子能量的幾倍、甚至幾十倍；相鄰尖峰之間的差別通常是兩個(gè)激光光子能量。這在激光中被稱為高次諧波。最常用的鈦寶石飛秒激光的波長(zhǎng)是800納米，光波振蕩的周期為2.67飛秒，對(duì)應(yīng)的光子能量是1.55電子伏特（electron volt，eV）；其65次諧波的光子能量是100電子伏特，波長(zhǎng)12.4納米，已經(jīng)接近紫外光（10–400納米）的最短波長(zhǎng)，稱為極紫外波段（XUV），對(duì)應(yīng)的光波振蕩周期只有41阿秒，正是產(chǎn)生阿秒脈沖的理想波段！

圖3：阿秒脈沖產(chǎn)生的三步模型。（A）原子的庫(kù)侖場(chǎng)和其中的電子；（B）在強(qiáng)激光場(chǎng)作用下發(fā)生隧穿電離，電子離開原子；（C）脫離原子的電子在強(qiáng)激光場(chǎng)中加速，獲得能量；（D）電子回到原子中，在激光場(chǎng)中獲得的能量以一個(gè)極紫外光子的形式釋放出來。

其實(shí)早在1987年，蘇聯(lián)科學(xué)院約費(fèi)物理技術(shù)研究所的M. Yu. Kuchiev就已經(jīng)提出了原子外層電子在激光場(chǎng)中電離后的二次散射的兩步模型來解釋閾上電離產(chǎn)生的光電子為什么能量那么高。1993年，美國(guó)勞倫斯˙利弗莫爾和布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的K. J. Schafer，B. Yang，L. I. DiMauro和K. C. Kulander也提出了多次散射的兩步模型，就是初始電離和電子在激光場(chǎng)中的加速。由于激光場(chǎng)是交變電場(chǎng)，當(dāng)電場(chǎng)方向改變時(shí)，電子就有可能飛回到被電離的原子（離子）附近。

據(jù)此他們一并解釋了閾上電離和高次諧波。同年稍晚，加拿大國(guó)家研究委員會(huì)的P. B. Corkum詳細(xì)闡述了強(qiáng)場(chǎng)電離的半經(jīng)典三步模型，頭兩步仍然是電離和電子在激光場(chǎng)中的加速，由于激光場(chǎng)的加速效應(yīng)，電子帶有很高能量。而根據(jù)第三步的不同解釋了緊密相關(guān)的三種現(xiàn)象。

一種是雙電子電離，就是第一個(gè)電離出來的電子回到離子附近時(shí)又撞出了第二個(gè)電子。

第二種是彈性散射，其實(shí)就是閾上電離，電離出來的電子并沒有和離子再次發(fā)生能量交換，順便解釋了高能量的閾上電離。

第三種是電子與離子復(fù)合成原子，而電子攜帶的能量變成一個(gè)光子釋放出來，這就是高次諧波光子。

當(dāng)我們用飛秒激光轟擊惰性氣體，這樣的電離—加速—與離子復(fù)合的三步過程在激光的每半個(gè)光周期中發(fā)生一次，大量參與反應(yīng)的原子輻射出的高次諧波光子就形成一個(gè)光脈沖。由于飛秒激光的半個(gè)光周期是一個(gè)到幾個(gè)飛秒，而且極紫外波段的光譜可以支持超短脈沖，因此所產(chǎn)生的高次諧波光脈沖就到了亞飛秒或者說阿秒時(shí)間尺度。通常使用的飛秒激光脈沖包含幾個(gè)到幾十個(gè)光周期，就會(huì)產(chǎn)生幾個(gè)到幾十個(gè)阿秒脈沖。

當(dāng)我們觀測(cè)光譜時(shí)，這一串阿秒脈沖發(fā)生光譜干涉現(xiàn)象，就形成了梳齒形狀的高次諧波光譜。三步模型對(duì)這一系列物理現(xiàn)象，尤其是高次諧波的解釋，勾畫出了一個(gè)完整直觀的物理圖像，成為高次諧波和阿秒光學(xué)的原始理論基礎(chǔ)。由于孤立阿秒脈沖（每個(gè)激光脈沖只產(chǎn)生一個(gè)阿秒脈沖而非高次諧波對(duì)應(yīng)的一串脈沖）對(duì)于超快測(cè)量的重要性，Corkum和N. H. Burnett，M. Y. Ivanov于次年又提出了從高次諧波的阿秒脈沖串中提取出一個(gè)孤立阿秒光脈沖的理論和方法。自此，阿秒光學(xué)的大幕就拉開了！

圖4：阿秒脈沖的脈沖寬度隨年度的變化，43阿秒是最短相干光脈沖的最新世界紀(jì)錄。

應(yīng)該說在二十世紀(jì)的最后幾年人們已經(jīng)明確高次諧波就是一串阿秒脈沖，但是真正在實(shí)驗(yàn)中測(cè)量脈沖寬度，從而確認(rèn)阿秒結(jié)果，則是幾年后的二十一世紀(jì)了。2001年法國(guó)賽克勒中心和高等國(guó)立技術(shù)研究中心聯(lián)合荷蘭原子分子物理研究所的H. G. Muller等人首先利用40飛秒的鈦寶石激光轟擊氬氣產(chǎn)生13到19階的高次諧波，測(cè)量了單脈沖寬度為250阿秒的脈沖串。同年，奧地利維也納技術(shù)大學(xué)F. Krausz的小組與Corkum及德國(guó)比勒菲爾德大學(xué)合作，利用鈦寶石激光經(jīng)非線性壓縮器輸出的7飛秒激光脈沖在氖氣中產(chǎn)生高次諧波并選出光子能量90電子伏特左右（波長(zhǎng)約14納米）的一段光譜，測(cè)量結(jié)果顯示這是一個(gè)大約600阿秒的脈沖。2004年Krausz小組又利用5飛秒的驅(qū)動(dòng)激光結(jié)合阿秒條紋相機(jī)測(cè)量了脈寬為250阿秒的孤立脈沖。這幾個(gè)實(shí)驗(yàn)終于突破了飛秒的界限，把人們?cè)诔碳す饷}沖和超快光學(xué)研究領(lǐng)域的能力推進(jìn)到了阿秒量級(jí)。

2006年意大利超快超強(qiáng)光學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的M. Nisoli的小組將脈寬進(jìn)一步縮短到了130阿秒。2008年，已經(jīng)搬到德國(guó)馬普量子光學(xué)所和慕尼黑大學(xué)的Krausz小組獲得了80阿秒的孤立脈沖。2012年美國(guó)中佛羅里達(dá)大學(xué)常增虎教授的小組獲得了67阿秒的孤立脈沖，中心光子能量90電子伏特，全光譜覆蓋了55到130電子伏特（波長(zhǎng)22到9.5納米）。2013年，我國(guó)中科院物理所魏志義研究員的小組使用3.8飛秒的驅(qū)動(dòng)脈沖獲得了160阿秒的孤立脈沖，是國(guó)內(nèi)阿秒脈沖的唯一實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

在67阿秒的結(jié)果保持了長(zhǎng)達(dá)5年之久的世界紀(jì)錄后，2017年7月由中國(guó)科學(xué)院物理研究所在西安主辦的第六屆國(guó)際阿秒物理會(huì)議上，美國(guó)常增虎教授和瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院的H. J. W?rner的研究小組才分別報(bào)道了更短的脈沖。在此后常教授小組于8月份發(fā)表了正式論文，他們使用脈寬12飛秒、中心波長(zhǎng)1.7微米的紅外激光作驅(qū)動(dòng)光源獲得了53阿秒的孤立脈沖，中心光子能量為170電子伏特（波長(zhǎng)7.3納米），刷新了自己保持的前世界記錄，并且第一次將阿秒脈沖的光子能量提高到100電子伏特以上。2個(gè)月后在瑞士小組發(fā)表的論文中，他們使用與常教授研究組類似的驅(qū)動(dòng)光源，只是脈沖能量比較低，因此產(chǎn)生的阿秒脈沖中心能量只有100電子伏特，但是其光譜形狀較好，脈寬僅僅43阿秒，成為最新的相干光脈沖世界紀(jì)錄！

阿秒是目前人類掌握的最短時(shí)間尺度，一阿秒之于一秒相當(dāng)于一秒之于宇宙壽命。目前在實(shí)驗(yàn)室能夠?qū)崿F(xiàn)的阿秒脈沖在100阿秒量級(jí)，如果進(jìn)一步推進(jìn)到10阿秒，就應(yīng)該能夠完全勝任對(duì)電子超快運(yùn)動(dòng)的研究了。對(duì)于基于電磁相互作用的物理現(xiàn)象，10阿秒大概可以被當(dāng)成一個(gè)終極的超快時(shí)間指標(biāo)了！

相干光脈沖從飛秒進(jìn)步到阿秒，不單是時(shí)間尺度的簡(jiǎn)單進(jìn)步，更重要的是將人們研究物質(zhì)結(jié)構(gòu)的能力，從原子分子運(yùn)動(dòng)推進(jìn)到了原子內(nèi)部，可以對(duì)電子運(yùn)動(dòng)和關(guān)聯(lián)行為進(jìn)行探測(cè)，從而引發(fā)了基礎(chǔ)物理研究的重大革命。精密測(cè)量電子的運(yùn)動(dòng)，實(shí)現(xiàn)對(duì)其物理性質(zhì)的理解，進(jìn)而控制原子內(nèi)電子的動(dòng)力學(xué)行為是人們追求的重要科學(xué)目標(biāo)之一。有了阿秒脈沖，我們就能測(cè)量甚至操縱單個(gè)微觀粒子，進(jìn)而對(duì)微觀世界，也就是一個(gè)被量子力學(xué)主宰的世界，進(jìn)行更基礎(chǔ)更具有原理性的觀察和描述。

例如，我們可以用阿秒脈沖去跟蹤化學(xué)反應(yīng)中的電子，去了解甚至操控反應(yīng)的進(jìn)程。也可以仔細(xì)觀察光電池和納米結(jié)構(gòu)中的電子，尋找更高效的太陽能電池和更結(jié)實(shí)的納米纖維?；蛘哂冒⒚爰す舛攘砍瑢?dǎo)體中的電子對(duì)，去尋找揭開超導(dǎo)秘密的鑰匙。如果我們有一把阿秒激光“鑷子”，那么儲(chǔ)存和操作量子計(jì)算機(jī)中的電子和光子就可能夢(mèng)想成真。而類似的一把“鑷子”也可以用來分析DNA和蛋白質(zhì)的結(jié)構(gòu)和行為，或是把藥物放進(jìn)生病的細(xì)胞，那么癌癥和其他的疑難雜癥就有可能被治愈。阿秒光學(xué)會(huì)逐漸拓展到阿秒物理學(xué)、阿秒化學(xué)、阿秒電子學(xué)等等。

但是，在阿秒光學(xué)中最大的問題之一是阿秒脈沖的能量非常低。通常實(shí)驗(yàn)室中使用的飛秒激光脈沖中有大約一萬萬億 (1016) 個(gè)光子，但是所產(chǎn)生的阿秒脈沖只有大約一千萬個(gè)（107）光子。這樣的脈沖不僅無法產(chǎn)生非線性光學(xué)效應(yīng)或者激發(fā)哪怕是雙光子電離這樣的最低階的多光子過程，即使是在屬于線性光學(xué)范疇的光譜或光電子測(cè)量的實(shí)驗(yàn)中也面臨積分時(shí)間長(zhǎng)、信噪比低的問題。

基于阿秒光學(xué)的發(fā)展前景和高能量阿秒脈沖的重要性，我國(guó)科技部、自然科學(xué)基金委員會(huì)和中國(guó)科學(xué)院都投入了重點(diǎn)資金開展研究工作?？萍疾拷衲陠?dòng)的國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃《超短脈沖、單頻及中紅外激光材料與器件關(guān)鍵技術(shù)》項(xiàng)目中就包括課題《高通量阿秒激光裝置及先進(jìn)驅(qū)動(dòng)源關(guān)鍵技術(shù)研究》，目的是研究和探索獲得高能量阿秒脈沖的理論和技術(shù)方法，同時(shí)帶動(dòng)國(guó)內(nèi)廣泛開展阿秒光學(xué)的前沿研究和推動(dòng)阿秒光學(xué)在各個(gè)科研領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。這些研究的開展不僅能使我們有機(jī)會(huì)對(duì)阿秒脈沖的產(chǎn)生過程有更深入的理解，更高的脈沖能量也可以推動(dòng)阿秒脈沖成為功能更多樣化、應(yīng)用領(lǐng)域更廣泛的超快光源！

策劃制作

來源丨中科院物理所

原標(biāo)題丨《2023物理諾獎(jiǎng)：阿秒脈沖的前世今生》

作者丨趙昆 魏志義（中科院物理所光物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室）

責(zé)編丨一諾