[科普中國(guó)]-乏燃料

定義

核燃料在反應(yīng)堆中使用時(shí)，由于易裂變核素的消耗、裂變產(chǎn)物及重核素的生成，引起燃料反應(yīng)性的變化，最終使反應(yīng)堆不再能維持臨界，因此核燃料使用到一定程度必須更換。經(jīng)反應(yīng)堆輻射后卸下的燃料也稱(chēng)為乏燃料或輻照過(guò)的燃料。由于乏核燃料中包含有大量的放射性元素，因此具有很強(qiáng)的放射性，因此必須妥善處理。乏燃料的處理主要包括：儲(chǔ)存、運(yùn)輸、后處理、深地質(zhì)處置等過(guò)程。圖P1為核燃料循環(huán)圖，給出了核燃料從鈾礦開(kāi)采到乏燃料最終處理所需經(jīng)歷的所有過(guò)程。

右圖包括了乏燃料的貯存、后處理和最終處置等過(guò)程，圖中的百分?jǐn)?shù)表示U-235的含量。

裂變產(chǎn)物乏燃料中占其質(zhì)量3%的物質(zhì)是鈾-235和钚-239 的裂變產(chǎn)物及它們的衰變鏈的間接產(chǎn)物。盡管這些物質(zhì)被認(rèn)為是放射性廢物，但是由于他們可能有多種工業(yè)上和材料上的用途，仍然可能需要將它們進(jìn)一步分離出來(lái)。鈾和钚的裂變產(chǎn)物包含了周期表中從鋅到鑭系元素的所有元素，這些元素按照質(zhì)子數(shù)的分布會(huì)出現(xiàn)兩個(gè)峰：第一個(gè)峰是第二次轉(zhuǎn)換所產(chǎn)生的鋯、釕、鉬、锝、釕、銠、鈀、銀，而另一個(gè)峰是周期表中的碘、氙、銫、鋇、鑭、鈰、釹。許多裂變產(chǎn)物都不具有放射性，或者是壽命很短的放射性同位素，但是仍然有相當(dāng)數(shù)量的產(chǎn)物是中期到長(zhǎng)期的放射性同位素，如鍶-90、銫-137、锝-99和碘-129。一些國(guó)家對(duì)裂變廢物中的稀有同位素的分離方法進(jìn)行了研究，比如通過(guò)分離裂變產(chǎn)生的貴重金屬如銀和鉑族金屬釕，銠，鈀，可以或多或少的補(bǔ)償再處理的成本，然而目前這些方法都沒(méi)有得到商業(yè)化。

裂變產(chǎn)物可以改變二氧化鈾的熱傳導(dǎo)性能。鑭系元素氧化物會(huì)降低燃料的熱傳導(dǎo)性。

主要元素鈾乏核燃料中的96%的質(zhì)量是剩余的未反應(yīng)的鈾，大多數(shù)是鈾-238，一小部分是鈾-235。通常情況下，鈾-235的質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于0.83%，鈾-236的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大約是0.4%。

鈾-236是一種很棘手的長(zhǎng)壽命放射性廢物。

再處理鈾包含有鈾-236，這種同位素在自然界中不存在，它可以用作乏核燃料的標(biāo)志特征。

如果將釷燃料用于反應(yīng)堆中，產(chǎn)生的乏核燃料將會(huì)包含鈾的同位素鈾-233，其半衰期為159,200年。它將會(huì)對(duì)乏核燃料因衰變而產(chǎn)生的長(zhǎng)期放射性產(chǎn)生影響。和混合氧化物核燃料相比，由于存在有未衰變完全的鈾-233，一百萬(wàn)年之內(nèi)的釷乏燃料的放射性將會(huì)比較高。

钚乏核燃料中大約1%的質(zhì)量是钚-239和钚-240，這些钚由鈾-238俘獲中子后經(jīng)β衰變而產(chǎn)生，它們既是一種有用的副產(chǎn)品，也是危險(xiǎn)的、難以處理的廢料。為了防止核擴(kuò)散，需要禁止那些尚未擁有核武器的國(guó)家使用這些钚制造核武器。如果核反應(yīng)堆工作正常的話(huà)，這些钚是反應(yīng)堆級(jí)，沒(méi)有達(dá)到武器級(jí)。它所包含的钚-240較多，只有不到80%的钚為钚-239，使得這些钚并不適用于制作核武器。然而，用這些反應(yīng)堆級(jí)的钚制作核武器也并非不可能1。如果接受輻射的時(shí)間比較短，那么就會(huì)生產(chǎn)出武器級(jí)的钚，钚-239的比例高于80%，最高可達(dá)93%。

乏燃料衰變熱當(dāng)核反應(yīng)堆關(guān)閉的時(shí)候，鏈?zhǔn)胶朔磻?yīng)也隨之停止，然而由于衰變產(chǎn)物的β衰變，乏燃料仍然會(huì)放出大量的熱量。因此，在核反應(yīng)堆關(guān)閉的時(shí)刻，衰變放出的熱功率大約是核反應(yīng)堆穩(wěn)定工作時(shí)功率的7%。在反應(yīng)堆關(guān)閉1小時(shí)以后，衰變熱功率約為穩(wěn)定工作時(shí)的功率的1.5%；一天以后變?yōu)?.4%；一周后變?yōu)?.2%。衰變熱功率隨著時(shí)間會(huì)繼續(xù)慢慢的減小。

從核反應(yīng)堆中移除的乏核燃料通常會(huì)儲(chǔ)存在裝滿(mǎn)水的乏核燃料池中，需要保存一年甚至更長(zhǎng)的時(shí)間以使其冷卻，同時(shí)對(duì)其放射性提供屏蔽。實(shí)際中使用的乏核燃料池設(shè)計(jì)通常不依賴(lài)被動(dòng)的冷卻，而是需要使用熱交換器，讓水在其中循環(huán)流動(dòng)，從而將衰變產(chǎn)生的熱量帶走。

冷卻到一定程度的乏核燃料會(huì)從乏核燃料池中移出，放入特制的干式貯存桶或濕式中間貯存設(shè)備之中長(zhǎng)期儲(chǔ)存，以騰出乏核燃料池的空間，并作為最終處置前的替代方案。

乏燃料儲(chǔ)存乏燃料的比活度很高。還釋放大量的衰變熱。必須儲(chǔ)存一段時(shí)間待放射性和余熱降到一定程度后再進(jìn)行操作及處理。按儲(chǔ)存方式乏燃料儲(chǔ)存又有濕式儲(chǔ)存（水池儲(chǔ)存）和干式儲(chǔ)存之分

濕式儲(chǔ)存濕式儲(chǔ)存2就是采用水池儲(chǔ)存，核電站中反應(yīng)堆卸下乏燃料暫時(shí)儲(chǔ)存在乏燃料水池中，因此每座核電站都會(huì)有自己的乏燃料水池。乏燃料池中一般裝有一定濃度的含硼水，防止鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。水池中裝有冷卻系統(tǒng)，用以帶出乏燃料的衰變熱。

儲(chǔ)存水池有兩種結(jié)構(gòu)：

（1）在構(gòu)筑物內(nèi)建造內(nèi)襯不銹鋼的混凝土結(jié)構(gòu)儲(chǔ)存水池。水池內(nèi)分剖成若干小水池，每個(gè)小水池均裝有儲(chǔ)存格架，水池之間有水閘門(mén)隔開(kāi)。儲(chǔ)存水池設(shè)有冷卻、通風(fēng)，劑量監(jiān)測(cè)、泄漏監(jiān)測(cè)，補(bǔ)水及裝卸料系統(tǒng)和檢查及修復(fù)等裝置。這種水池與后處理廠(chǎng)的相似，是核電廠(chǎng)內(nèi)最常見(jiàn)的水池形式。

（2）利用地下巖洞建造的儲(chǔ)存水池。瑞典的CLAB裝置即屬此類(lèi)，該裝置由乏燃料接收、儲(chǔ)存及輔助廠(chǎng)房三部分組成。唯儲(chǔ)存水池建在巖洞中。巖洞長(zhǎng)120m，寬21m，高27m，由整塊巖石分割的四個(gè)水池組成。巖洞有防止外部沖擊的良好性能，在內(nèi)部意外事故下也可隔離環(huán)境，從而使環(huán)境免受污染。

干式儲(chǔ)存世界各國(guó)已建成的干式儲(chǔ)存設(shè)施主要有空氣冷卻儲(chǔ)存室、干式混凝土容器、干井及金屬容器四種。

（1）空氣冷卻儲(chǔ)存室

將乏燃料儲(chǔ)存在重混凝土屏蔽的空氣冷卻儲(chǔ)存室，空氣通過(guò)自然對(duì)流將乏燃料的衰變熱帶走。由煙囪排出。儲(chǔ)存室內(nèi)分隔成若干圓柱形孔道。帶有外包裝容器的乏燃料組件垂直存放在孔道內(nèi)。乏燃料組件的間距應(yīng)保證不發(fā)生核臨界。儲(chǔ)存室可設(shè)置在地面，也可在地下。儲(chǔ)存庫(kù)設(shè)有氣體監(jiān)測(cè)系統(tǒng)以監(jiān)測(cè)放射性和包裝容器的泄漏。

（2）干式混凝土容器

由圓柱形鋼筋混凝土本體及頂蓋構(gòu)成?？諝鈴钠涞撞窟M(jìn)入。由頂部排出。帶走乏燃料釋放的余熱。裝有乏燃料組件的容器可儲(chǔ)存在普通的地面建筑物內(nèi)。儲(chǔ)存廠(chǎng)房應(yīng)設(shè)有裝料設(shè)備間、轉(zhuǎn)運(yùn)通道、容器裝車(chē)間及控制室等，所有工作間均采用鋼筋混凝土結(jié)構(gòu)。

（3）干井

由混凝土構(gòu)成，內(nèi)放置碳鋼制井筒。井口有混凝土塞子。裝有乏燃料組件的格架儲(chǔ)存在干井中。干井儲(chǔ)存庫(kù)一般由接收、轉(zhuǎn)運(yùn)及儲(chǔ)存三部分組成。帶有外包裝的乏燃料組件在接收設(shè)施內(nèi)放人格架。在轉(zhuǎn)運(yùn)設(shè)施中進(jìn)入屏蔽運(yùn)輸容器，最后用門(mén)式吊車(chē)運(yùn)到干井儲(chǔ)存。儲(chǔ)存區(qū)內(nèi)也設(shè)有連續(xù)的放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)器。

（4）金屬容器

由內(nèi)襯不銹鋼套的球墨鑄鐵或鍛鋼制成。壁外有散熱片。蓋子分兩層、內(nèi)層為屏蔽層，外層起固定作用。容器內(nèi)裝有含硼鋁板制成的格架，為裝載乏燃料組件之用。對(duì)設(shè)計(jì)好的金屬容器要根據(jù)屏蔽、臨界計(jì)算、熱和強(qiáng)度分析及正常和事故條件下的試驗(yàn)進(jìn)行安全分析。

P3+乏燃料的干式儲(chǔ)存桶

乏燃料運(yùn)輸由于核電站乏燃料的濕式和干式存儲(chǔ)能力有限，并且只能作為暫時(shí)儲(chǔ)存方式，這些乏燃料必須被運(yùn)輸?shù)椒θ剂虾筇幚韽S(chǎng)或其他地方進(jìn)行乏燃料的后處理。因此乏燃料的運(yùn)輸是不可缺少的環(huán)節(jié)，又因?yàn)榉θ剂系奶厥庑裕狗θ剂系倪\(yùn)輸有特殊的規(guī)定。

在安全的防護(hù)措施下，乏燃料運(yùn)輸是用特殊容器和專(zhuān)用運(yùn)輸工具，將乏燃料從一地轉(zhuǎn)送到另一地的過(guò)程。各國(guó)對(duì)乏燃料的運(yùn)輸有以下要求：

（1）必須嚴(yán)格遵照國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)《放射性物質(zhì)安全運(yùn)輸規(guī)程》和本國(guó)有關(guān)規(guī)程進(jìn)行運(yùn)輸；

（2）根據(jù)本國(guó)的特點(diǎn)，規(guī)定了具體的運(yùn)輸審批制度。一般規(guī)定了對(duì)被運(yùn)輸物的種類(lèi)、數(shù)量和運(yùn)輸路線(xiàn)、工具、可能發(fā)生事故的措施等必須進(jìn)行設(shè)計(jì)和審查，并得到有關(guān)部門(mén)認(rèn)可；對(duì)運(yùn)輸容器的設(shè)計(jì)和制造必須得到認(rèn)可，并在有關(guān)部門(mén)登記；乏燃料發(fā)送前，必須對(duì)容器的密封性、表面輻射水平、表面污染程度和運(yùn)輸工具及固定方式等進(jìn)行檢查并得到認(rèn)可；必須再次對(duì)運(yùn)輸路線(xiàn)、特別要對(duì)安全措施以及萬(wàn)一發(fā)生事故后的應(yīng)急措施進(jìn)行認(rèn)可；

（3）乏燃料運(yùn)輸容器屬B型貨包，必須進(jìn)行正常運(yùn)輸條件及事故運(yùn)輸條件下的試驗(yàn)，合格后方能使用；

（4）操作人員需經(jīng)技術(shù)培訓(xùn)，結(jié)業(yè)后才能進(jìn)行操作。

乏燃料組件在符合規(guī)程要求的條件下，可以通過(guò)公路、鐵路和海上運(yùn)輸。由于對(duì)運(yùn)輸乏燃料組件的安全要求越來(lái)越高，容器重量越來(lái)越大，已有專(zhuān)門(mén)的運(yùn)輸車(chē)輛和船只，但不需要專(zhuān)用公路、鐵路和碼頭，只要通過(guò)控制容器質(zhì)量和嚴(yán)格組織運(yùn)輸環(huán)節(jié)來(lái)確保運(yùn)輸安全。

運(yùn)輸裝載乏燃料的容器亦有嚴(yán)格的要求。必須保證運(yùn)輸容器裝滿(mǎn)乏燃料時(shí)保持次臨界；容器外表面輻射劑量率不高于《IAEA運(yùn)輸規(guī)程》的規(guī)定；必須適應(yīng)環(huán)境溫度從-40～38℃的變化而保持足夠的強(qiáng)度；能承受正常運(yùn)輸過(guò)程中的加速度、振動(dòng)和共振的作用而保持其密封可靠性及完整性。甚至在極端事故情況下也要確保上述要求，不至于危害環(huán)境。

乏燃料后處理核燃料后處理的主要目的是：

（1）回收剩余的易裂變核素鈾-235和新生成的钚-239及可轉(zhuǎn)換核素鈾-233或釷-232。

（2）需要時(shí)可提取有用的裂變產(chǎn)物。如鍶-90、銫-137和超鈾元素如镎、镅和鋦。

（2）去除長(zhǎng)壽命的放射性核素和中子吸收截面大的裂變產(chǎn)物，以便對(duì)只含短壽命核素的放射性廢物進(jìn)行處理和安全處置。

后處理工藝

輻照過(guò)的乏燃料后處理的工藝方法可分為水法和干法兩大類(lèi)。所謂水法，就是把乏燃料溶解于酸中，再用沉淀、溶劑萃取、離子交換或吸附等方法使鈾、钚與裂變產(chǎn)物互相分離，因各道工序均為水相操作。故稱(chēng)為水法。所謂干法即高溫冶金法或氟化揮發(fā)法等均不需在水相中操作。無(wú)論水法還是干法，所處理的原始物質(zhì)都是固體，產(chǎn)品均為鈾和钚的氧化物。目前，水法已在工業(yè)上得到廣泛應(yīng)用，主要采取溶劑萃取法，而高溫冶金法或氟化揮發(fā)法處于研究開(kāi)發(fā)階段。溶劑萃取法能有效地去除裂變產(chǎn)物，適用于處理包括天然鈾、低加濃鈾、高加濃鈾、高溫氣冷堆元件及快堆元件等。

輻照過(guò)的燃料（乏燃料）中含有大量放射性物質(zhì)，隨著放置時(shí)間的延續(xù)，經(jīng)自然衰變而使放射性活度和釋熱率降低。乏燃料的冷卻一般在乏燃料儲(chǔ)存水池中進(jìn)行。動(dòng)力堆乏燃料的冷卻時(shí)間一般不少于3～5年。乏燃料經(jīng)冷卻降低放射性可以緩解乏燃料后處理工藝上的技術(shù)難度。

（a）水法后處理

早期的水法后處理廠(chǎng)是采用沉淀法。目前世界各國(guó)的后處理廠(chǎng)均采用溶劑萃取工藝，鑒于該工藝技術(shù)成熟且已積累了豐富的經(jīng)驗(yàn)。在今后相當(dāng)長(zhǎng)的時(shí)間內(nèi)，該工藝仍會(huì)得到廣泛應(yīng)用。

水法后處理工藝過(guò)程主要包括：首端處理、化學(xué)分離和鈾、钚尾端處理。

1）首端處理。首端處理包括機(jī)械處理和化學(xué)處理兩部分。

2）機(jī)械處理。首端機(jī)械處理將乏燃料組件切割成小短段，使鈾從包殼中裸露出來(lái)以便化學(xué)溶解燃料芯體。乏燃料用硝酸在沸騰或非沸騰溫度下浸取，溶解包殼中的二氧化鈾。溶解所得的硝酸鈾酰溶液禽有不溶殘?jiān)?，需?jīng)過(guò)澄清過(guò)濾除去，過(guò)濾所得的澄清液經(jīng)調(diào)節(jié)钚、镎價(jià)態(tài)后送去化學(xué)分離過(guò)程處理。

3）化學(xué)分離?；瘜W(xué)分離過(guò)程是使鈾、钚與放射性裂變產(chǎn)物分離以及鈾、钚之間的分離純化。目前世界各國(guó)后處理廠(chǎng)化學(xué)分離工藝都是采用purex溶劑萃取流程，以30%磷酸三丁酯(TBP)為萃取劑，以正十二烷或加氫煤油為稀釋劑，進(jìn)行液-液萃取，一般經(jīng)過(guò)三個(gè)溶劑萃取循環(huán)，即共去污分離循環(huán)，鈾線(xiàn)二、三循環(huán)，钚線(xiàn)二、三循環(huán)的標(biāo)準(zhǔn)流程，也有采用兩個(gè)萃取循環(huán)的流程。

4）鈾、環(huán)尾端處理。鈾、環(huán)尾端處理是將硝酸鈾酰和硝酸钚溶液制成氧化物產(chǎn)晶，硝酸鈾酰采用流化床脫硝制成二氧化鈾。硝酸钚經(jīng)草酸沉淀、煅燒制成二氧化钚。

（b）干法后處理

干法后處理是在非水條件下進(jìn)行核燃料后處理的工藝過(guò)程。干法后處理分揮發(fā)法和高溫法兩大類(lèi)：

1）揮發(fā)法，揮發(fā)法可以分為氟化物揮發(fā)法和氯化物揮發(fā)法。

2）高溫法，高溫法又可分為物理法和化學(xué)法。物理法包括分級(jí)蒸餾法、分級(jí)結(jié)晶法和熔融金屬萃取法；化學(xué)法包括熔融金屬萃取法、熔融鹽萃取法、熔融鹽電解法和熔融精煉法。

在后處理過(guò)程中，乏燃料中各主要成分的分離純化和回收，必須達(dá)到一定的要求。產(chǎn)品回收率是后處理廠(chǎng)的一項(xiàng)重要的經(jīng)濟(jì)指標(biāo)和技術(shù)指標(biāo)，一般水法流程對(duì)鈾、钚的回收率分別可達(dá)99.8%和99.5%以上。產(chǎn)品放射性是后處理廠(chǎng)的一項(xiàng)主要質(zhì)量指標(biāo)，應(yīng)對(duì)乏燃料的特性，產(chǎn)品用途，元件再加工技術(shù)以及經(jīng)濟(jì)、安全等方面進(jìn)行綜合考慮后提出。

后處理技術(shù)

乏燃料后處理技術(shù)，就是把已經(jīng)使用過(guò)的鈾廢料（乏燃料），以化學(xué)方法將鈾和钚從裂變產(chǎn)物中分離出來(lái)，稱(chēng)為乏燃料再溶解和后處理技術(shù)?；厥盏拟櫤皖锌稍诤穗姀S(chǎng)混合氧化物燃料中再循環(huán)使用，以生產(chǎn)更多能量，從而使鈾資源得到更充分利用并減少濃縮需求。后處理也通過(guò)減少高放廢物的體積和去除钚有助于廢物的最終處置。

乏燃料后處理技術(shù)，是高放射性條件下的高技術(shù)，世界上核電站的核燃料處理與保存本身就是一個(gè)十分困難的事情，有了這一技術(shù)，其意義是不僅能充分利用核燃料的功能，提高核燃料利用能力，為人類(lèi)造福，更重要的是減小了體積，降低了放射性，為保存核廢物創(chuàng)造了條件，對(duì)環(huán)境也是一個(gè)大貢獻(xiàn)。

2010年12月21日，中國(guó)第一座動(dòng)力堆乏燃料后處理中間試驗(yàn)工廠(chǎng)——中核四〇四中試工程熱調(diào)試取得成功。熱調(diào)試的成功，實(shí)現(xiàn)了核燃料閉式循環(huán)的目標(biāo)，有力地推動(dòng)了核燃料產(chǎn)業(yè)及核電的快速發(fā)展，為中國(guó)先進(jìn)后處理工程技術(shù)的開(kāi)發(fā)提供了重要的研究實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，標(biāo)志著中國(guó)已掌握了動(dòng)力堆乏燃料后處理技術(shù)。

乏燃料最終處置由于長(zhǎng)壽命核廢料（包括乏燃料）必須長(zhǎng)期同人類(lèi)和環(huán)境隔絕。廣泛接受的看法認(rèn)為，乏燃料、核燃料再處理的高放射性廢物以及钚廢料需要在妥善設(shè)計(jì)的場(chǎng)所存放幾萬(wàn)年到一百萬(wàn)年，以減少其放射性對(duì)環(huán)境的污染。同時(shí)，必須確保钚和高濃縮鈾不被用于軍事目的。一個(gè)基本的共識(shí)是，把乏燃料存放于地下幾百米的儲(chǔ)存場(chǎng)所要比將其堆放在地表更安全。因此把這些廢料存放在穩(wěn)定地質(zhì)構(gòu)造中人工建造的地下儲(chǔ)存所（repository）是一種可行的方案，這便是乏燃料的最終處置方式，同時(shí)也叫深地質(zhì)處置。

乏燃料的最終處置是指在穩(wěn)定的地質(zhì)構(gòu)造中開(kāi)掘的放射性核廢料存放場(chǎng)所，一般在地下300米以下。核廢料形態(tài)、其包裝、場(chǎng)地的密封和防滲以及地質(zhì)條件等諸多因素決定了儲(chǔ)放場(chǎng)所成功與否。對(duì)深地質(zhì)處置的基本要求是長(zhǎng)時(shí)間將核廢料與環(huán)境隔絕開(kāi)來(lái)，同時(shí)只需要極少或者不需要維護(hù)。深地質(zhì)處置的時(shí)間尺度很大，通常從幾萬(wàn)年到一百萬(wàn)年。在深地質(zhì)處置中，盛放在容器中的核廢料被以某種方式密封，存放在隧道里。最外面一層防護(hù)機(jī)制就是地質(zhì)構(gòu)造本身（比如巖層）。