[科普中國]-乏核燃料

乏核燃料是經(jīng)受過輻射照射、使用過的核燃料，通常是由核電站的核反應(yīng)堆產(chǎn)生。這種燃料無法繼續(xù)維持核反應(yīng)。乏核燃料中仍然包含有大量的放射性元素，因此具有放射性，如果不加以妥善處理，會嚴(yán)重影響環(huán)境與接觸它們的人的健康。

簡介乏核燃料是經(jīng)受過輻射照射、使用過的核燃料，通常是由核電站的核反應(yīng)堆產(chǎn)生。這種燃料無法繼續(xù)維持核反應(yīng)。乏核燃料中仍然包含有大量的放射性元素，因此具有放射性，如果不加以妥善處理，會嚴(yán)重影響環(huán)境與接觸它們的人的健康。1

乏核燃料納米材料性質(zhì)低濃縮鈾乏核燃料是一種納米材料。核燃料通常是裂變物質(zhì)的氧化物，形狀為柱形小顆粒。在接受輻射發(fā)生裂變以后，其中存在有巨大的溫度梯度，可以使裂變產(chǎn)物發(fā)生遷移。例如，鋯具有向燃料中溫度最高的中心移動的趨勢，而其他低沸點(diǎn)的裂變產(chǎn)物則向燃料邊緣移動。核燃料小顆粒在使用過程中可能會產(chǎn)生有很多的氣泡，使得核燃料變得像海綿一樣，而裂變產(chǎn)生的氙會遷移過來填補(bǔ)這些氣泡。一部分氙隨后會衰變成銫，因此很多氣泡中都有較高濃度的銫-137。 在混合氧化物的乏燃料中，氙有向钚的濃度高的區(qū)域之外擴(kuò)散的趨勢，隨后，它將被包裹在二氧化鈾之中。而釹則沒有移動的趨勢。

在核燃料接受輻射的過程中還會形成鉬锝釕鈀合金的金屬顆粒。還有一些固體物質(zhì)會在二氧化鈾晶粒的邊界形成，但是大部裂變變產(chǎn)物仍然保存在作為固體溶劑的二氧化鈾之中。參考文獻(xiàn)描述了一種使用無放射性的物質(zhì)來對氧化物乏燃料的仿真方法。

裂變產(chǎn)物乏燃料中占其質(zhì)量3%的物質(zhì)是鈾-235和钚-239的裂變產(chǎn)物及它們的衰變鏈的間接產(chǎn)物。盡管這些物質(zhì)被認(rèn)為是放射性廢物，但是由于他們可能有多種工業(yè)上和材料上的用途，仍然可能需要將它們進(jìn)一步分離出來。鈾和钚的裂變產(chǎn)物包含了周期表中從鋅到鑭系元素的所有元素，這些元素按照質(zhì)子數(shù)的分布會出現(xiàn)兩個(gè)峰：第一個(gè)峰是第二次轉(zhuǎn)換所產(chǎn)生的鋯、釕、鉬、锝、釕、銠、鈀、銀，而另一個(gè)峰是周期表中的碘、氙、銫、鋇、鑭、鈰、釹。許多裂變產(chǎn)物都不具有放射性，或者是壽命很短的放射性同位素，但是仍然由相當(dāng)數(shù)量的產(chǎn)物是中期到長期的放射性同位素，如鍶-90、銫-137、锝-99和碘-129。一些國家對裂變廢物中的稀有同位素的分離方法進(jìn)行了研究，比如通過分離裂變產(chǎn)生的貴重金屬如銀和鉑族金屬釕，銠，鈀，可以或多或少的補(bǔ)償再處理的成本，然而目前這些方法都沒有得到商業(yè)化。

裂變產(chǎn)物可以改變二氧化鈾的熱傳導(dǎo)性能。鑭系元素氧化物會降低燃料的熱傳導(dǎo)性，而金屬納米粒子會稍稍增加其熱傳導(dǎo)性。

钚乏核燃料中大約1%的質(zhì)量是钚-239和钚-240，這些钚由鈾-238俘獲中子后經(jīng)β衰變而產(chǎn)生，它們既是一種有用的副產(chǎn)品，也是危險(xiǎn)的、難以處理的廢料。為了防止核擴(kuò)散，需要禁止那些尚未擁有核武器的國家使用這些钚制造核武器。如果核反應(yīng)堆工作正常的話，這些钚是反應(yīng)堆級，沒有達(dá)到武器級。它所包含的钚-240較多，只有不到80%的钚為钚-239，使得這些钚并不適用于制作核武器。然而，如果真得要用這些反應(yīng)堆級的钚制作核武器也并非不可能。如果接受輻射的時(shí)間比較短，那么就會生產(chǎn)出武器級的钚，钚-239的比例高于80%，最高可達(dá)93%。

鈾乏核燃料中的96%的質(zhì)量是剩余的未反應(yīng)的鈾，大多數(shù)是鈾-238，一小部分是鈾-235。通常情況下，鈾-235的質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于0.83%，鈾-236的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大約是0.4%。

鈾-236是一種很棘手的長壽命放射性廢物。

再處理鈾包含有鈾-236，這種同位素在自然界中不存在，它可以用作乏核燃料的的標(biāo)志特征。

如果將釷燃料用于反應(yīng)堆中，產(chǎn)生的乏核燃料將會包含鈾的同位素鈾-233，其半衰期為159,200年。它將會對乏核燃料因衰變而產(chǎn)生的長期放射性產(chǎn)生影響。和混合氧化物核燃料相比，由于存在有未衰變完全的鈾-233，一百萬年之內(nèi)的釷乏燃料的放射性將會比較高。

次要錒系元素在反應(yīng)堆產(chǎn)生的乏核燃料中，可以找到次要錒系元素的蹤跡。這些元素是除了鈾和钚以外的錒系元素，其中包括镎、镅和鋦。在反應(yīng)堆中形成的這些元素的含量依賴于使用的核燃料的性質(zhì)與反應(yīng)堆的條件。例如，使用混合氧化物燃料（鈾-238基體的钚-239）很有可能生產(chǎn)出大量的镅以及更重的核素，而鈾釷核燃料則不會產(chǎn)生這么多。

對于天然鈾核燃料： 天然鈾中的可裂變成分鈾-235的濃度為0.71%。當(dāng)停止使用的時(shí)候，總的的裂變材料的成分仍然達(dá)0.5%，其中鈾-235占0.23%，钚-239和钚-241占0.27%。從反應(yīng)堆中卸除這些燃料的原因并不是裂變物質(zhì)已經(jīng)消耗光了，而是因?yàn)槟軌蛭罩凶拥牧炎儺a(chǎn)物已經(jīng)足夠多，導(dǎo)致核燃料無法維持核反應(yīng)。

一些天然鈾核燃料采用化學(xué)性質(zhì)活潑的封裝，如鎂合金，而由于長期儲存和拋棄比較困難，這些燃料需要進(jìn)行再處理。

對于軍用反應(yīng)堆和研究反應(yīng)堆中使用的高濃縮鈾來說，同位素的生產(chǎn)過程與反應(yīng)堆堆芯燃料的管理過程和反應(yīng)堆的工作條件密切相關(guān)。1

乏核燃料衰變熱當(dāng)核反應(yīng)堆關(guān)閉的時(shí)候，鏈?zhǔn)胶朔磻?yīng)也隨之停止，然而由于衰變產(chǎn)物的β衰變，乏燃料仍然會放出的大量的熱量。因此，在核反應(yīng)堆關(guān)閉的時(shí)刻，衰變放出的熱功率大約是核反應(yīng)堆穩(wěn)定工作時(shí)功率的7%。在反應(yīng)堆關(guān)閉1小時(shí)以后，衰變熱功率約為穩(wěn)定工作時(shí)的功率的1.5%；一天以后變?yōu)?.4%；一周后變?yōu)?.2%。衰變熱功率隨著時(shí)間會繼續(xù)慢慢的減小。

從核反應(yīng)堆中移除的乏核燃料通常會儲存在裝滿水的乏核燃料池中，需要保存一年甚至更長的時(shí)間以使其冷卻，同時(shí)對其放射性提供屏蔽。實(shí)際中使用的乏核燃料池設(shè)計(jì)通常不依賴被動的冷卻，而是需要使用熱交換器，讓水在其中循環(huán)流動，以將衰變產(chǎn)生的熱量帶走。

冷卻到一定程度的乏核燃料會從乏核燃料池中移出，放入特制的干式貯存桶之中長期儲存，以騰出乏核燃料池的空間，并做為最終處置前的替代方案。1

燃料成分與長期放射性在核燃料循環(huán)結(jié)束后會產(chǎn)生的半衰期很長的放射性廢物，而這些放射性廢物的組成成分與如何設(shè)計(jì)乏核燃料的廢物管理機(jī)制有著密切的關(guān)系。乏核燃料中的錒系元素對燃料的長期放射性有著重要的影響。根據(jù)核反應(yīng)堆的種類以及使用的燃料的類別，乏核燃料中的錒系元素的成分也會有所不同。

現(xiàn)在以含有釷的核燃料為例來說明這個(gè)問題。釷-232是一種增殖性材料，它可以通過中子俘獲和兩個(gè)β衰變從而產(chǎn)生裂變物質(zhì)鈾-233。因此使用釷的核燃料循環(huán)所產(chǎn)生的乏核燃料會包含鈾-233，而這種物質(zhì)的半衰期約為16萬年。鈾-233的的放射性衰變會強(qiáng)烈影響到乏核燃料的放射性曲線，影響時(shí)間長達(dá)一百萬年。右邊圖中顯示了在三種不同的乏核燃料中，鈾-233對放射性曲線的影響。這三種燃料分別是含有反應(yīng)堆級钚的釷燃料、含有核武器級钚的釷燃料和混合氧化物燃料。對于含有钚的兩種釷燃料，可以看到鈾-233的初始含量和它在大約十萬年內(nèi)的衰變情況。混合氧化物的乏核燃料中缺少鈾-233，因此在圖中右下角的3區(qū)放射性比較低，而含有钚的釷燃料由于含有未衰變完全的鈾-233，在此處仍有較強(qiáng)的放射性。

所以，不同的核反應(yīng)堆使用不同的核燃料，因此產(chǎn)生的乏核燃料成分也不同，放射性曲線也不相同。1

乏核燃料腐蝕貴金屬納米粒子與氫根據(jù)腐蝕電化學(xué)家的研究，鉬锝釕鈀納米粒子對二氧化鈾的腐蝕有強(qiáng)烈的影響。這項(xiàng)工作認(rèn)為，當(dāng)氫（H2）的濃度較高時(shí)（氫在鋼制廢料容器厭氧腐蝕的過程中產(chǎn)生），它在納米粒子處的氧化會對二氧化鈾產(chǎn)生保護(hù)作用。這個(gè)作用可以認(rèn)為是一種犧牲陽極的保護(hù)方法，只是這里犧牲的陽極的并不是金屬，而是氫氣。1

最終處理參見：核廢料處理技術(shù)列表

核再處理可以從乏核燃料中分離出不同成分，如再處理鈾、钚、次要錒系元素、裂變產(chǎn)物、核燃料封裝的鋯或鋼、放射性產(chǎn)物、以及在再處理過程中所添加的試劑等等。經(jīng)過再處理后，需要遺棄的物質(zhì)的體積將會大幅減少。 未經(jīng)處理的乏核燃料也可以直接作為放射性廢物處理。

美國計(jì)劃在深層的地質(zhì)結(jié)構(gòu)中深埋這些放射性廢物，如絲蘭山核廢物儲藏所，它可以將核廢料封閉長達(dá)數(shù)千年之久，防止它們影響人類環(huán)境。然而，在2009年5月5日，美國能源部部長朱棣文在一次參議院聽證會上說，絲蘭山不再被看作是儲存反應(yīng)堆廢料的方案。

關(guān)于核廢料最終安全的存儲方法至今（2017）仍沒有定論。 德國與瑞士政府已經(jīng)不再對進(jìn)行核再處理。2

另見放射性廢料

核動力

乏核燃料運(yùn)輸桶

堆芯熔毀

本詞條內(nèi)容貢獻(xiàn)者為:

李航 - 副教授 - 西南大學(xué)