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[科普中國]-混合氧化物核燃料

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混合氧化物核燃料(英語:MOX fuelMixed oxide fuel)是一種包含有多于一種可發(fā)生裂變的物質(zhì)的氧化物的核燃料,這里的可以發(fā)生裂變的物質(zhì)指的是裂變物質(zhì)和增殖材料。一般情況下,混合氧化物燃料指的是钚與天然鈾、再處理鈾或貧鈾的混合物。例如,7%的钚與93%的鈾的混合物與目前用于大多數(shù)核反應(yīng)堆所使用的低濃縮鈾的反應(yīng)差不多,盡管不是完全一致,但混合氧化物燃料可以作為低濃縮鈾的一種替代品。

使用混合氧化物核燃料的優(yōu)勢在于它能夠利用武器級钚。武器級钚若不用于制造混合氧化物核燃料,就將會被作為核廢料處置,可能會帶來核擴散的風(fēng)險。然而,有人認(rèn)為隨著商用混合氧化物核燃料以及相應(yīng)的再處理技術(shù)的全球化,這將會帶來更大的核擴散風(fēng)險。

簡介混合氧化物核燃料(英語:MOX fuelMixed oxide fuel)是一種包含有多于一種可發(fā)生裂變的物質(zhì)的氧化物的核燃料,這里的可以發(fā)生裂變的物質(zhì)指的是裂變物質(zhì)和增殖材料。一般情況下,混合氧化物燃料指的是钚與天然鈾、再處理鈾或貧鈾的混合物。例如,7%的钚與93%的鈾的混合物與目前用于大多數(shù)核反應(yīng)堆所使用的低濃縮鈾的反應(yīng)差不多,盡管不是完全一致,但混合氧化物燃料可以作為低濃縮鈾的一種替代品。

使用混合氧化物核燃料的優(yōu)勢在于它能夠利用武器級钚。武器級钚若不用于制造混合氧化物核燃料,就將會被作為核廢料處置,可能會帶來核擴散的風(fēng)險。然而,有人認(rèn)為隨著商用混合氧化物核燃料以及相應(yīng)的再處理技術(shù)的全球化,這將會帶來更大的核擴散風(fēng)險。1

概述在任何一個基于鈾的核反應(yīng)堆堆芯中,都有兩種發(fā)生裂變反應(yīng)的同位素,一種是原有的鈾-235,另一種是由較重的同位素如鈾-238俘獲中子后轉(zhuǎn)變而成的同位素。核反應(yīng)堆中燃料的絕大部分都是鈾-238。鈾-238俘獲一個中子以后變成鈾-239,隨后經(jīng)過兩次β衰變就會轉(zhuǎn)化成钚-239。而如果鈾-239再捕獲一些中子,則會相應(yīng)的轉(zhuǎn)化為钚-240、钚-241、钚-242以及其他超鈾元素的同位素。钚-239和钚-241和鈾-235一樣,都是裂變物質(zhì)。少量的鈾-236、镎-237和钚-238可以由鈾-235發(fā)生中子俘獲轉(zhuǎn)化而來。

正常情況下,核燃料大約每經(jīng)過一年半左右替換一次,大多數(shù)钚-239都在核反應(yīng)堆中消耗掉了。钚-239和鈾-235相比,其裂變的核反應(yīng)截面稍大,釋放的能量相近。核反應(yīng)堆產(chǎn)生的乏核燃料中,大約1%是钚,而其中約2/3是钚-239。每年在全世界范圍內(nèi)產(chǎn)生的乏核燃料中,大約有100噸的钚。如果使钚再循環(huán)加以利用,將會使從核燃料中得到的能量提升12%,而如果同時使用濃縮技術(shù)再循環(huán)鈾-235,則會使核燃料中可以利用的能量提升20%。由于在多次再處理循環(huán)會使具有偶數(shù)個中子、能夠吸收中子的同位素數(shù)量增加,需要相應(yīng)的提高钚和鈾-235的比例?,F(xiàn)在,在熱中子反應(yīng)堆中,钚作為混合氧化物核燃料僅僅再循環(huán)一次,而產(chǎn)生的混合氧化物的乏核燃料其中的次要錒系元素和钚含有偶數(shù)個中子的同位素的含量較高,因此被作為核廢料儲存。

將混合氧化物核燃料引入現(xiàn)有的核反應(yīng)堆需要重新授權(quán)。通常只有三分之一到一半的燃料切換成了混合氧化物核燃料。由于使用混合氧化物核燃料改變了核反應(yīng)堆的工作特性,核電站必須通過設(shè)計或調(diào)整才能使用這種燃料。使用混合氧化物核燃料后,反應(yīng)堆中需要更多的控制棒。如果這種核燃料的比例超過了50%,由于變化過于巨大,核反應(yīng)堆必須進行重新設(shè)計。位于亞利桑那州鳳凰城附近的帕洛貝爾德核能發(fā)電站為使用100%的混合氧化物核燃料進行了設(shè)計,但是到目前為止,它還一直在使用低濃縮鈾作為核燃料。理論上,七個傳統(tǒng)反應(yīng)堆每年制造出來的混合氧化物燃料足夠三個帕洛貝爾德的反應(yīng)堆使用,因此這個核電站不需要新的鈾燃料了。

根據(jù)加拿大原子能有限公司提供的材料,CANDU 反應(yīng)堆不需要物理修改就可以使用100%的混合氧化物核燃料。他們交給美國國家科學(xué)院委員會的關(guān)于钚處置的報告中稱,他們在測試钚含量0.5%-3%的混合氧化物燃料方面有大量地經(jīng)驗。1

當(dāng)前應(yīng)用目前法國和英國可以對商業(yè)化核燃料進行再處理以生產(chǎn)混合氧化物核燃料,俄羅斯、印度、日本也可以進行少部分的生產(chǎn)。中國計劃建造快中子增殖反應(yīng)堆和再處理設(shè)施。處于對防止核擴散的考慮,美國不允許進行對商用反應(yīng)堆產(chǎn)生的乏核燃料的再處理。除了日本以外,這些國家都在很早以前就擁有了軍用的研究性反應(yīng)堆以及核武器。

美國正在位于南卡羅來納州的薩凡納河廠建造使用混合氧化物燃料的核電站。田納西河谷管理局和杜克能源對于使用通過武器級钚制造的核燃料很感興趣。

熱中子反應(yīng)堆在歐洲的比利時、瑞士、德國和法國,大約有30個熱中子反應(yīng)堆正在使用混合氧化物核燃料,此外還有20個核反應(yīng)堆已經(jīng)被批準(zhǔn)使用該核燃料。大多數(shù)反應(yīng)堆堆芯中的1/3是混合氧化物核燃料,而有一些將會提升這種核燃料所占的比例,達(dá)到約50%。在法國,法國電力公司計劃在它所擁有的所有900百萬瓦反應(yīng)堆中都使用至少1/3的混合氧化物燃料。日本計劃到2010年,讓它們的1/3的核反應(yīng)堆使用混合氧化物燃料,而且已經(jīng)批準(zhǔn)建設(shè)一個完全使用這種燃料的新型反應(yīng)堆?;旌涎趸锖巳剂险棘F(xiàn)在正在使用的總核燃料的2%。

使用混合氧化物的安全問題主要包括:

由于钚同位素比鈾燃料吸收的中子更多,反應(yīng)堆控制系統(tǒng)可能需要進行修改

混合氧化物燃料需要的溫度較高,這是因為他們的熱傳導(dǎo)性較低,在某些反應(yīng)堆設(shè)計中可能會有問題

混合氧化物燃料部件中泄露出來的放射性氣體可能會限制這種燃料的最大燃燒時間

在熱中子反應(yīng)堆中,大約只能消耗混合氧化物燃料中30%左右的钚。如果1/3的堆芯燃料是混合氧化物,而2/3是鈾燃料,產(chǎn)生的乏核燃料中的钚含量不會因使用混合氧化物燃料而提高。

盡管钚-242需要吸收三個中子才能轉(zhuǎn)變成裂變物質(zhì)鋦-245,所有的钚同位素都可以認(rèn)為是裂變物質(zhì)或者是增殖材料。在熱中子反應(yīng)堆中,同位素退化限制了钚再循環(huán)的能力。在當(dāng)前的輕水反應(yīng)堆中,乏核燃料第一次移出反應(yīng)堆時,其中大約1%的成分是钚,這些钚元素的同位素組成為:大約52%是钚-239,24%是钚-240,15%是钚-241,6%是钚-242,2%是钚-238。

快中子反應(yīng)堆由于幾乎所有的錒系元素包括鈾-238在內(nèi)在高能中子或快中子的作用下對中子的吸收能力減弱,而更容易發(fā)生裂變,快中子反應(yīng)堆可以使用這些元素作為燃料,因此快中子反應(yīng)堆的效率更高。根據(jù)快中子反應(yīng)堆使用燃料的不同,它可以是钚增殖反應(yīng)堆也可以單純的消耗钚。

這些快中子反應(yīng)堆與熱中子反應(yīng)堆相比更適于使其他錒系元素發(fā)生嬗變。由于熱中子反應(yīng)堆使用低能中子,錒系元素在熱中子的作用下更容易發(fā)生中子俘獲,而不容易發(fā)生裂變。這會形成更重的超鈾原子核,而減少了用以維持鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的熱中子的數(shù)量。1

制造過程制造混合氧化物核燃料的第一步是將乏核燃料中的钚與剩余的鈾(約96%)和其他的裂變產(chǎn)物以及核廢料(共約3%)分離出來,這一過程需要在核再處理工廠中完成。

干燥混合混合氧化物核燃料可以通過將二氧化鈾(UO2)和二氧化钚(PuO2)同時粉碎,然后將混合好的兩種氧化物壓制成為核燃料小顆粒。然而這個加工過程的缺點是會產(chǎn)生大量的放射性塵埃?;旌涎趸锖巳剂习?%的钚和貧鈾,如果認(rèn)為钚的60-65%都是钚-239,這種核燃料的效果和將鈾-235濃縮至4.5%的二氧化鈾核燃料相同。如果使用武器級的钚(钚-239的含量大于90%),那么只需要核燃料中僅需要5%的钚即可。

共同沉淀溶解在硝酸中的硝酸鈾酰和硝酸钚可以通過加入堿性物質(zhì)氨以形成重鈾酸銨和氫氧化钚的混合物。如果在含有5%氫氣的氬氣中加熱,將會形成二氧化鈾和二氧化钚的混合物。得到的粉末可以通過壓制形成綠色的小顆粒。這種綠色的小顆??梢酝ㄟ^燒結(jié)轉(zhuǎn)變?yōu)殁欘谢旌涎趸锏男☆w粒。這種方法得到的核燃料在微觀尺度上更加均勻,但是仍然有可能看到有些區(qū)域富含钚,而有些區(qū)域含钚較少。1

镅成分為了避免钚中短壽同位素的衰變所帶來的問題,再處理燃料得到的钚經(jīng)常需要盡快制成混合氧化物核燃料。例如钚-241會衰變成镅-241,而镅-241會釋放出伽馬射線。如果分離出來的钚在核燃料加工工廠中放置了五年,衰變產(chǎn)生的镅就會給工作人員的身體健康帶來危險。盡管由于镅-241所釋放出來的伽馬射線的能量比較低,1毫米厚的鉛或比較厚的玻璃就對工作人員的身體提供足夠的保護了,然而如果需要處理大量的镅,仍然很有可能接受到大劑量的輻射。

綜上所述,由于钚-241的壽命較短(半衰期約14.1年),放置時間較長的反應(yīng)堆級钚會產(chǎn)生大量的镅-241,這使得這種燃料難以在混合氧化物核燃料工廠中得到使用。僅僅需要5年的時間,反應(yīng)堆級的钚中所含的镅-241的含量就相當(dāng)高了。然而,這些放置時間較長的反應(yīng)堆級钚仍然可以通過化學(xué)分離的方法將钚與镅分離出來。不過即使在最壞的情況下,镅钚混合物的放射性也不會比乏核燃料溶液的放射性更強,因此通常使用的钚鈾提取法或其他的水再處理方法都可以用于提取钚。

另外,钚-241也是一種裂變物質(zhì),它很容易在熱中子的作用下發(fā)生裂變,因此钚-241衰變成镅-241以后會減少能夠用作核反應(yīng)堆燃料的钚,而使能夠俘獲中子的原子核數(shù)量增加(盡管這些物質(zhì)俘獲原子核以后會轉(zhuǎn)變成其他的可裂變同位素)。雖然經(jīng)過放置,钚-238會通過α衰變成為鈾-234,隨后可以將其除去,從而對提升裂變物質(zhì)的比例產(chǎn)生積極的效果,但是由于钚-238的半衰期為87.7年,比钚-241長的多,而且乏核燃料里面通常钚-238的含量也不高,因此這樣做還是不值得的。钚-239、钚-240和钚-242的半衰期都非常長,因此它們的衰變可以忽略。钚-244的半衰期更長,但是它幾乎無法通過中子俘獲形成,這是因為钚-243衰變?yōu)轱?243的速度非??欤浒胨テ趦H有約5小時。1

鋦成分镅和鋦都可以添加到用于快中子反應(yīng)堆燃料的鈾钚混合氧化物核燃料中。這也是嬗變的一種方法。對鋦進行加工要比加工镅更加困難,這是因為鋦可以發(fā)射出中子,所有混合氧化物燃料的生產(chǎn)線就需要使用鉛和水作為屏蔽物,以保護工作人員。

鋦產(chǎn)生的中子輻射也會生成更重的錒系元素,例如锎。锎可以增加乏核燃料的中子放射性,它可能使燃料循環(huán)受到強中子輻射的污染。因此,鋦在大多數(shù)混合氧化物燃料中都屬于需要去除的物質(zhì)。1

釷混合氧化物燃料參見:釷燃料循環(huán)和釷燃料發(fā)電

包含釷和钚的混合氧化物燃料也正在被人們研究,這種物質(zhì)有時候也被稱為釷混合氧化物燃料。

挪威的研究認(rèn)為,釷钚燃料的空泡系數(shù)在钚含量達(dá)21%的時候為負(fù)數(shù),而對于混合氧化物燃料钚含量為16%時該系數(shù)為負(fù)。他們還認(rèn)為,釷钚燃料與混合氧化物燃料相比存在著一定的優(yōu)勢。2

本詞條內(nèi)容貢獻者為:

李航 - 副教授 - 西南大學(xué)